MnOx／Al2O、MnOx／BaO—Al2O3催化剂的制备、表征及其对甲烷低温燃烧的催化活性.pdfVIP

第 1 5卷 第4期 分 子 催 化 V01．15，No．4 2001年8月 JOURNAL OF MOLECULAR CATALYSIS(CHINA) Aug． 2001 空鼍编号：1001-3555(2001)04-0259—04 MnO ／Al：03、MnO ／BaO—AI2O3催化剂的制备、表征 及其对甲烷低温燃烧的催化活性 徐秀峰．索掌怀，李大力，齐世学，安立敦 t烟台大学 应用催化研究所．山东 蝈台264635) 摘 要 改变锰的负载量及前驱体，制备了MnO ／Al…O MnO ／BaO—A1。O 系列催化剂；采用 x一射线衍射 (XRD)、程序升温还原(TPR)对催化剂进行表征，并考察了RaO的加A对CH 低温燃烧催化活性的影响．结果 表明．用醋酸锰作前驱体与用硝酸锰制备的催化剂相比，其活性组分分散性好、氧中心活性高，催化CH 低温燃 烧的活性高．在Al 0 载件中掺A BaO，催化剂的氧中心数目没有明显变化，但氧中心活性有所下降．因而降低 了对CH 低温燃烧的催化活性． 关 键 词：MnO ／At：O ；MnO／BaO A1：O。；制备；表征；催化活性 中国分类号：o6d 3 32 文献标识码：A 甲烷燃烧是天然气资源高教利用的一种重要方 法．前驱体为Mn(CH3COO) ·4H 0和 5O 式．催化剂的使用可以降低甲烷的燃烧温度，提高 Mn(N0。)。溶液，锰的负载量分别为 5 、10 、 其利用率．用于甲烷燃烧的催化剂主要有贵金属催 lj (质量分数，下同)．用Mn盐溶液浸渍Al 0： 化剂 ]、MnO 基催化剂” ]、钙钛矿型复合金属氧 颗粒(0．4；～0．28 Film)24 h后，再于120 C干燥、 化物【 及缺陷萤石型化合物。 。 等．其中对 500 C焙烧 2 h． MnO 基催化剂的研究已非常多，但有关负载型 1．1．2 MnO ／BaO—A1 O。催化剂 用浸渍法制备 MnO 催化剂的报道却很少， 5 BaO A1 2O3、l5 BaO—A12O。复合载体，BaO前 对于甲烷的高温燃烧反应，Al。0。负载型催化 驱体为Ba(NO。) ．在650 C焙烧3．5 h后再分别负 剂的热稳定性较差，需对其改性或使用复合载体． 载 5 、10 、1 5 Mn，前驱体为Mn(CH 郭耘等_] 在Al 0。中加人BaO，制备了复合载体 CO0)：·4H2O．浸渍24 h后于120 C干燥、500 C Ba0一Al 0 担载的Pd催化剂，经高温(i000 C)焙 焙烧2 h． 烧后，提高了催化剂的热稳定性．我们通过中温 1．2催化剂表征 (650 C)焙烧Al。O 、BaO—A1。0 载体，改变锰的负 L 2．1 x一射线衍射(XRD) 测试仪器为岛津 载量及前驱体，制备了MnO ／AI 10。和MnO ／BaO— XRD一61o0型x一射线衍射仪+管压40 kV，管流为 Al 0。系列催化剂，进行了X一射线衍射(XRD)、程 30 mA，扫描速度2o／rain，石墨单色器，闪烁计数 序升温还原(TPR)表征，考察了它们对CH 低温 器记录衍射强度． 燃烧的催化活性，并将催化剂的某些结构特征与催 1．2．2程序升温还原(TPR) 实验在TP一5000型 化活性进行关联，得到了一些有价值的结果． 多用吸附仪(天津先权仪器公司生产)上进行．先在 700 c下用高纯氮气吹扫催化剂1 h，脱除其中吸 1实验部分 附的