cooxzro2催化氧化no性能研究word格式论文.docxVIP

摘要锅炉烟气排放的 NOx 中有 90～95%以 NO 形式存在，由于 NO 难溶于水， 在现实的烟气处理工艺当中去除困难较大。催化氧化法是利用烟气中的 O2 在催 化剂的作用下，将 NO 氧化为 NO2。催化氧化 NO 的技术在烟气脱硝领域有两个 方面的应用：一是作为快 SCR 反应中的中间环节；二是在氧化-吸收 NOx 技术中， 使烟气中的 NO 能够部分转化为 NO2，达到吸收的目的。大量的研究表明以 Co 为活性组分的催化剂具有良好的催化氧化 NO 性能， 钴具有开发低温高效催化剂的潜能。本文对不同金属催化剂进行了活性实验，发 现相对其他金属催化剂而言，CoOx/ZrO2 催化氧化活性最好。同时考察了 Co 的 负载量、催化剂焙烧温度及载体对催化剂的催化氧化 NO 性能的影响，结果表明 当 Co 的负载量为 25%、焙烧温度为 400℃时催化剂催化氧化 NO 的活性最好， 在空速为 20000-1，250℃及 300℃下的转化率分别为 63.3%及 73.3%。研究了操 作条件对 CoOx/ZrO2 催化剂催化氧化 NO 活性的影响，反应温度、NO 的浓度、 O2 含量及空速对催化剂催化氧化率有着明显的影响。本实验制备的 CoOx/ZrO2 催化剂对 SO2 非常敏感，容易受到 SO2 的毒化作用，当通入 SO2 时，催化剂的活 性立即下降，在半小时内活性下降到 5%左右。为了探讨催化剂 SO2 中毒机理， 对 CoOx/ZrO2、CoSO4/ZrO2、CoOx / ZrO2 (S)及中毒后的 CoOx / ZrO2 进行了活性 试验研究，发现载体硫酸化对催化剂活性影响不大，但是活性组分硫酸化严重影 响了催化剂的催化氧化活性。通过傅里叶红外分析证实了催化剂主要活性组分 Co 的硫酸化是催化剂失活的主要原因。Ce 具有很强的储氧能力，通过 Ce3+和 Ce4+转变来储存和释放氧，可以提高 催化剂的低温催化活性。为了提高催化剂的低温催化活性及抗 SO2 的性能，在 CoOx/ZrO2 催化剂中添加了 Ce 助剂。在空速为 20000 h-1、NO 进口体积分数为 500×10-6、O2 体积分数为 10%、其余为 N2 的条件下，CoOx-CeOx/ZrO2 在 250℃ 催化氧化效率可以达到 80.9%，与 CoOx/ZrO2 催化剂相比较，氧化效率提高了 17.6%。同时考察了 Co、Ce 不同含量催化剂的活性，采用 XRD、BET、TPR 等 表征手段对催化剂性质做了表征，发现其促进机制主要是提高了催化剂吸附氧的 能力及改善了 Co 在催化剂表面的分散。同时本文研究了 SO2 对 CoOx-CeOx/ZrO2 催化剂活性影响。掺杂铈使得催化剂抗 SO2 能力有一定增强，并呈现出选择性毒 化机制，即 SO2 首先吸附在 Ce 的活性位点上，当 Ce 活性位点上的吸附达到饱 和时，催化剂上 Co 活性位点开始受到 SO2 的影响，从而活性下降。 关键词：Co；Ce；ZrO2；催化剂；催化氧化；NOAbstractNOx are major pollutants in the atmosphere, and 90～95% of NOx which come from the burning of fossil fuels are NO . NO is insoluble in water, so it is difficult to remove it with wet process denitration technique. The catalytic oxidation of NO is thereaction between O2 and NO existing in flue gas which takes place on the surface of catalyst. As the result of this reaction, NO is oxidated to NO2. Catalytic Oxidation of NO technique has two aspects in application in the field of flue gas denitrification: The one is in the fast SCR process , Catalytic Oxidation of NO is the intermediate reaction.The other is in the oxidation-absorbed technique. NO is converted to NO2, which can be aborbed by alkaline solution.N