抗水型低温脱硝催化剂的研究.pdfVIP

摘要 选择性催化还原技术（Selective Catalytic Reduction, SCR ）是目前国际上工程应用最多、 技术最成熟的一种固定源烟气脱硝技术。近年来，低温 SCR 脱硝工艺成为研究者们的关注 点，SCR 脱硝技术的核心是催化剂，因此，具有一定抗 H2O、抗 SO2 性能并在低温条件下 具有良好脱硝活性的环境友好型低温脱硝催化剂成为脱硝领域研究的热点。目前，对低温脱 硝催化剂的脱硝性能和抗性的研究主要集中在实验室的小试规模，而实际烟气条件下成型催 化剂性能表现和中毒机理的研究对于低温脱硝催化剂的基础研究和工业应用的推广具有巨 大的推动意义。 本文以 Ce 基低温脱硝蜂窝催化剂为研究对象，通过自行设计的低温脱硝中试装置对 H O 和 SO 混合模拟烟气对该催化剂吸附 NOx 能力的影响进行了研究，并通过原位红外（In 2 2 situ DRIFTS ）对其影响机理进行了研究。同时，对该催化剂的脱硝活性、运行最佳工况参 数进行了测试，并在实际燃煤烟气条件下对该催化剂的脱硝活性、抗性和中毒机理进行了研 究。实验所得结论如下： （1）在不同工况参数下对该成型催化剂的吸附能力影响的研究结果表明：①随着NOx 浓度和烟气温度的升高，吸附量逐渐降低，而吸附速率逐渐升高；②当通入 H2O 时，催化 剂吸附总量和吸附速率明显降低；③在含 SO 烟气中通入 H O 与不通入 H O 吸附情况相比， 2 2 2 催化剂吸附总量由 7528 ppm 上升至 9824 ppm，但吸附平衡时间由 300 min 延长至 760 min 。 表明 H O 和 SO 对催化剂吸附 NOx 有一定抑制和竞争性吸附作用，降低了催化剂的吸附速 2 2 率即活性位点的活性。 （2 ）在NOx 吸附过程中，H2O 会与 NOx 发生竞争性吸附，影响 NOx 的吸附减少活性 硝酸盐的形成，从而降低催化剂的脱硝活性；在反应过程中，H2O 的加入会导致 B 酸位点 的占用和活性降低，从而导致吸附能力和脱硝活性的降低，但该影响是可逆的；当同时通入 SO 和 H O 时，SO 和 H O 与 NH 反应形成的(NH ) SO 等物质会与 B 酸位点的硝酸根发生 2 2 2 2 3 4 2 4 竞争性作用，并且在活性位点累积覆盖活性位点从而导致催化剂不可逆失活。 oC ，空速为 3333 h-1 ， （3 ）综合考虑节约能耗和脱硝活性，实验条件选定反应温度为 100 氨氮比为 0.9，NOx 浓度为 100 ppm，通入 10 vol.% H O 进行 24 h 抗水性测试，效率稳定在 2 80 % 以上，表明该催化剂具有良好的抗水性和稳定性，同时证明了H2O 对该催化剂的影响 是可逆的。 oC 时催化剂的脱硝效率可以稳定在 70 % 以 （4 ）实际烟气条件下的中试结果表明，100 上，高浓度 SO2 会对催化剂产生明显毒害作用，运行过程形成的硫酸盐类和催化剂组分的硫 酸化是催化剂活性降低的主要原因。 以上结果表明，该环境友好型低温脱硝催化剂具有优异的低温脱硝性能和抗 H2O/SO2 性能，该低温脱硝工艺改造方便，具有广阔的工业应用前景。 关键词：低温；蜂窝催化剂；NOx 吸附；中试；选择性催化还原 I ABSTRAC