吡啶酰胺的合成及萃取U（Ⅵ）的性能研究.pdfVIP

维普资讯 第 26卷第 3期 化 放 射 化 学 Vo1．26No．3 2004年 8月 of and Radiochemistry Aug．2004 文章编号 ：0253—9950(2004)03—0171—04 吡啶酰胺的合成及萃取 U(Ⅵ)的性能研究 程 倩，包伯荣，曹卫国，陈荣卿 上海大学 理学 院 化学系 ，上海 200436 摘要：合成了一种新型酰胺类螫合剂，用 IR，H NMR及气相色谱一质谱等方法对其结构进行了表征。研究了 以二氯乙烷为溶剂时，该萃取剂在硝酸介质中对铀(VI)的萃取行为，考察了稀释剂、萃取剂浓度、酸度 、温度及 盐析剂离子强度对萃取分配比的影响。同时对萃合物的化学组成及萃取机理进行了分析和讨论。研究结果 表明，吡啶酰胺对铀(VI)的萃取属中性配合萃取，形成 1：1的配合物，在萃取过程中没有形成三相 。 关 键 词：吡啶酰胺；溶剂萃取；铀(Ⅵ) 中图分类号 ：0614．62 文献标识码 ：A 自从分离一嬗变法用于处理高放废液 以来 ，酰 纯，中国医药集团上海化学试剂公司进 口分装 ；1， 胺类萃取剂因其具有可彻底燃烧、稳定及无二次 2一二氯乙烷、二氯亚砜、苯、丙酮、石油醚等，分析 污染等优点而备受关注 。尤其是双酰胺类萃取 纯，中国医药集团上海化学试剂公司产品；2-吡啶 剂，因其能形成螯合环可有效地萃取锕系(An)元 甲酸 ，分析纯，美国AcrOs0rganics公司产品。 素，被认为是一种很有前途的萃取剂 ¨】]。然而，文 7400型红外光谱仪 ，美国Perkin—Elmer公司 献E23认为，Am”与软配位体(N，S为配位原子) 产品；AC-300SC核磁共振仪 ，德 国Bruker公司 更容易形成共价键 ，从而产生很好的选择性 。因 产品，CDC1。，TMS为内标 ；HP-5MS气相色谱一质 此，开发以N，s为配位原子的萃取剂成为分离锕 谱仪 ，美 国惠普公司产 品，300mx0．25mm× 系和镧系的主要研究方向。近年来 ，含 s软配体 0．25Izm ， 一200℃ ，瓴化：220 ℃ ， 一280℃ ； 的吡唑啉酮类螯合萃取剂已开始研究，发现这类 1712MP 型分析天平 ，德 国Opton公司产 品； 萃取剂对锕系和镧系元素有较好的分离效果[3]。 722型分光光度计，上海第三分析仪器厂产品。 但由于这类萃取剂含有硫原子，会造成二次污染， 1．2 实验方法 因此工业应用受到限制。Bethon¨4曾在 1996年 分别取 2．0mL一定浓度的硝酸铀酰溶液和 合成了几种含 N软配体的吡啶酰胺类萃取剂，并 一 定浓度 的吡啶酰胺 ／1，2--氯 乙烷溶液，置于 且发现其对锕系、镧系元素有较好的分离效果，分 1OmL磨 口离心试管中，在 (298．15±1)K(除测 离因数达到 8以上。然而 由于合成的这类吡啶酰 定温度影响实验外)条件下振荡 30rain，离心分 胺是含直链烷基的仲胺 ，易出现三相 。因此 ，本文 离，水相中的U(Ⅵ)离子浓度用偶氮胂 (Ⅲ)分光 在此基础上 ，用含 N～吡咯烷的环状伸胺合成一种 光度法测定，有机相 中的U(Ⅵ)离子浓度利用差 新型的螯合萃取剂 ]，试图避免形成三相，并考 减法求得。 察该类化合物萃取铀的性能。 2 结果和讨论 l 实验部分 2 ． 1 吡啶酰胺的合成和表征 1．1 试剂和仪器 按照如下实验步骤 合成 ： 吡啶酰胺 由本实验室合成 ；四氢吡咯烷 ，