后处理厂释放气体中稳定惰性气体同位素在核保障监督中的应用研究.pdfVIP

维普资讯 第 26卷 第 4期 放 射 化 学 Vol_26 NO．4 2004年 11月 and Radiochemistry NOV．2004 文章编号 ：0253—9950(2004)04～0198—06 后处理厂释放气体 中稳定惰性气体 同位素 在核保障监督 中的应用研究 张小枝，刘大鸣，李金英，李安利，金小海 中国原子能科学研 究院 放射化学研 究所 ，北京 102413 摘要 ：用Origen2．1计算模式对压水堆元件 中Kr，xe相关同位素与燃耗的关系进行 了计算，并估算 了后处理 厂烟囱释放气体 中Kr，xe各稳定同位素的来源 ，丰度和原子浓度。。Kr，”。xe可用作环境样品 中惰性气体同 位素的天然本底 ；裂片 Kr／Kr、。Kr／Kr、…Xe／”Xe和”Xe／”Xe的丰度 比值，可用 于指示乏燃料燃耗， 进而估算正在被分离的钚同位素组成 ，并有可能对后处理厂实行保障监督。 关 键 词 ：Kr；xe；同位素分布 ；Origen2．1计算；后处理厂 ；核保障 中图分类号 ：0613．14；0613．15 文献标识码 ：A 用惰性气体 同位素监测乏燃料燃耗 的研究在 ”。Xe／ Xe和”Xe／。Xe为验证数据 ，首次研究 国外断断续续有一些报道 。早在上世纪 60年代， 了Kr，Xe稳定同位素 比与乏燃料燃耗 的关系，并 Maeck和 Christensen提 出了用裂片同位素之 间 提 出了用惰性气体 同位素对后处理厂实行保障监 的相关性来确定乏燃料 的燃耗 ]。当时建议 的 督的可行性_l1。 同位 素 对 有 Kr／∞Kr，。Xe／川Xe，¨Nd／¨。Nd， 进入 90年 代 ，随着 IAEA 93+2计划 的实 ¨Cs／¨Cs等。从 1973年到 1983年 ，在欧洲联合 施，LawrenceLivermore实验 室 的 Hudson对 研究 中心 (JRC)组织下 ，以 Guardini和 Guzzi为 Kr，Xe同位素数据进行 了进一步研究，并对质谱 主，在多家实验室的配合下 ，对 4种堆型、燃耗为 测量进行了文献调研 ，他的工作支持 了Okubo的 8～37GWd／tU 的 100多个乏燃料元件进行全面 观点I1。90年代后期 ，在 LosAlamos实验室 的 分析 ，并报 道 了对应不 同燃 耗 的、经 y测量 的 Perry领导下 ，以Charlton为主 ，继续开展 了用惰 ”Cs／”Cs原子数 比值和 经质谱 测量 的拭U／ 性气体对大型商用后处理厂保障监督的研究。他 38U， 。。Pu／ Pu， Nd／¨Nd， HNd／¨Nd， 们先后选择 了LosAlamos实验室开发的堆物理 。Kr／ Kr， Kr／ Kr，jKr／Kr，。Xe／。Xe， 计算程序 Helios和 Montburn，对 14×14压水堆 船Xe／¨Xe和川Xe／”Xe的原子数 比值 ]。该 产生 的 Kr，Xe同位素分布进行 了计算口 引。值 系列实验 中的各裂片同位素均直接采 自乏燃料元 得注意的是，用于验证计算结果的实验数据仍然 件 。除欧洲报道 的数据外 ，至今未见到其它有关 是 Guardini于 1983年发表 的数据 ]。由于采 惰性气体的实验数据 。 用 了更先进的计算程序 ，LosAlamos实验室的燃 利用上述实验数据 ，Koch于 1983年首先开 耗计算误差为 10 。在此 以前的计算误差均在 展 了 同位 素 关 联 技 术 研 究。该 工 作 提 到 了 15 左 右 。 趴Kr／Kr， Xe／¨Xe，他们 的研究主要集 中于 过去的工作主要集中于理论计算裂片惰性气 ∞U／23。U， 。Pu／∞Pu，