coniγal2o3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学研究word格式论文.docxVIP

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2018-05-18 发布于上海
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coniγal2o3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学研究word格式论文

Co-Ni/γ-Al2O3 催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学研究摘要本文采用管式固定床积分反应器，对Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学进行了较为系统的研究。初步实验发现：Co-Ni/γ-Al2O3催化剂催化乙醇氨化合成乙腈的关键因素是反应温度和乙醇与氨气的摩尔比。因此，首先用单因素法考察了反应温度（613K~643K）、氨醇摩尔比（2:1~10:1）对反应的影响规律。结果表明，在所考察的范围内，随着温度的升高，乙腈和乙醛的收率增加，而丁腈和乙胺的收率则减小；随着氨醇摩尔比的增大，乙腈的收率增加，而乙醛、丁腈和乙胺的收率则减小。常压下，在反应温度613K~643K和乙醇的进料浓度29%~100%的条件下，对Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的本征动力学特征进行了研究。首先，通过改变催化剂填装量的方法，确定了消除外扩散影响的反应物停留时间范围，然后通过改变催化剂粒径的方法，确定了消除内扩散影响的催化剂粒径范围。其次，根据不同温度下变流量和变浓度实验得到的本征动力学数据，建立了Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上乙醇氨化合成乙腈的幂函数型动力学模型。最后，利用Matlab软件对动力学模型参数进行了估计。模型检验结果表明：模型计算值与实验值能够较好地吻合。关键词：乙醇，乙腈，Co-Ni/γ-Al2O3催化剂，本征动力学iINTRINSIC KINETICS FORAMINATION OF ETHANOLTOACETONITRILE OVERCo-Ni/γ-Al2O3CATALYSTABSTRACTTheintrinsickineticsofaminationofethanoltoacetonitrileoverCo-Ni/γ-Al2O3catalystinafixed-bedreactorsystemwasstudiedsystematically.Initialexperimentalresultsshowedthatthereactiontemperatureandmolarradioof ammonia/ethanolarekeyparameterswhichinfluenceyieldofacetonitrileovertheCo-Ni/γ-Al2O3.Therefore,theeffectsoftheaboveparametersonthereactionwerestudiedby singlefactorexperimentalmethodinthetemperaturerange613K~643Kandethanol/ammoniarange 2:1~10:1. Itwasfound that the yieldofacetonitrileand aldehyde formationincreased withtheincreaseofreactiontemperatureandmolarradioofammonia/ethanol,buttheyieldof butyronitrileandethylaminedecreasedwiththeincreaseofreactiontemperatureandmolarradioofammonia/ethanol.TheintrinsickineticexperimentsofethanoltoacetonitrileoverCo-Ni/γ-Al2O3catalystwerecarriedoutinafixedbedintegralreactor.First,residencetimerangeexcludingexternaldiffusionlimitationandtheaveragesizerangeexcludinginternaldiffusionwere determinedlimitationsby changingtheloadingamountandsizeofthecatalyst,respectively.Thenthepowerlawkineticmodelswereestablishedbasedontheintrinsickineticdatareceivedbychangingthereactiontemperatureandreactantconcentrations.Finally,thekineticparameterswereestimatedusingstatisticalsoftwareofMatlab.Thestatisticaltestresultsshowedthatcalculatedvaluesbasedon modelsfitexperimentalvalueswell.K