氧化铝负载混合氧化物的表征及其催化应用.pdfVIP

摘要 本论文主要研究A1203负载含锰混合氧化物催化剂的制备、表征及其在以分子氧为 氧化剂的绿色选择氧化醇中的应用，论文可分为两大部分。 第一部分研究了采用共浸渍法制备的A1203负载Mn．Pb双金属氧化物催化剂在以分 负载在Y．A1203上的锰主要是以颗粒状D—Mn02形式存在，少量铅的加入能够促进锰的分 散，使负载的D—Mn02颗粒变小，从而显著提高了催化剂的活性。当锰铅原子比为2时， 催化剂活性最高，在373K反应3h苯甲醇的转化率可达到56％。焙烧温度对催化剂的 催化性能有重要影响，较低温度下(573K)的焙烧的样品，硝酸盐不能完全分解，故催 是催化苯甲醇氧化的高活性组分。该催化剂能够有效催化以分子氧为氧化剂的多种醇的 选择氧化反应，产物以醛或酮为主；该催化剂能够多次循环使用，且在循环过程中醇的 转化率和醛酮的选择性基本保持不变。 第二部分采用浸渍法制备的A1203负载Mn．K氧化物催化剂，考察了其在以分子氧为 对制备的催化剂进行了详细表征。负载在丫．A1203上的锰主要是以颗粒状p—Mn02形式存 在，少量的钾能够促使0【一Mn02的形成，从而显著提高了催化剂的活性。当锰钾原子比 为1时，催化剂的活性最高，373K反应3h苯甲醇转化率可达到72％以上。在较低的焙 烧温度下负载的锰氧化物主要以D—Mn02为主，故催化剂活性较低。而过高的焙烧温度 更高的催化活性。 关键词：含锰混合催化剂，醇，分子氧，氧化 ABSTRACT Thisdissertationfocusonthe and inalcoholselective synthesis，characterizationsgreenapplication oxidationofmixed is oftwo manganesesupportedA1203 catalyst，andcomposedparts． Inthefirst of Mn-Pb theconventional part，catalyticpropertiesalumina—supportedcatalystpreparedby methodwere for the selectiveoxidationofaromaticalcohols、析m impregnation investigated liquid—phase molecular resultsofXRD、Raman、XASandTPR thatthe oxygen．The suggestedsupportedmanganese as exist the ofleadtothe makethe speciesmainly 13-Mn02clusters，and CO—impregnation Mn／丫-A1203 smaller and ina stable withenhanced p-Mn02 particleshigllly catalyst dispersed，resulting catalytic the alcoholconversion theratioat molar p刊ormance．Thehighestbenzyl