石墨毡电芬顿体系降解水中染料的效果试验及机理研究.pdfVIP

摘要 电芬顿（电-Fenton ）技术作为一类环境友好的水处理高级氧化工艺近年来得到了广泛关 注。然而，选择一种价格低廉，性能良好的电极材料一直是困扰电-Fenton 技术实际应用的 一个问题。石墨毡作为碳基三维电极的一类常被作为电-Fenton 体系的阴极。然而，很少有 报道使用石墨毡作为电-Fenton 体系的阴极与阳极，且对于Fenton 试剂（H O 与铁离子）在 2 2 体系中的产生与演变规律、电极材料的持久性能以及电极材料使用前后性能的变化关注较 少。而选择对有机污染物具有一定吸附性能的石墨毡同时作为电-Fenton 体系的阴极与阳极， 能够克服部分阳极金属离子大量产生的弊端，解决贵金属电极价格昂贵的问题，还能够充分 利用 H O 高效产生的性能。因此，本文以亚甲基蓝作为指示性污染物，以石墨毡作为电- 2 2 Fenton 体系的阴极与阳极构建石墨毡电-Fenton 体系，系统的研究了石墨毡在电-Fenton 体系 的应用性能，以期为石墨毡在电-Fenton 体系的相关研究提供参考。本文的研究内容主要包 括以下三个方面： (1) 影响因素优化试验。本文首先确定了石墨毡电-Fenton 体系降解亚甲基蓝的主要影 响因素与最佳条件。以500 ml 浓度为20 mg/L 的亚甲基蓝溶液为去除对象，以 10 mmol/L 的Na SO 作为支持电解质，通过调节电压、pH 、催化剂种类与Fe2+浓度，探究各影响因素 2 4 对亚甲基蓝去除率的影响，最终得到了亚甲基蓝去除的最佳条件：在电压为7 V，pH 为3.0， 0.2 mmol/L 的Fe2+作为催化剂条件下电解20 min ，亚甲基蓝去除率可达97.80% 。 (2) 石墨毡电-Fenton 体系降解亚甲基蓝的作用机理。为了进一步理解电-Fenton 体系对 污染物的降解机制，探究了石墨毡电-Fenton 体系中H O 的产生以及铁离子的演变规律。pH 2 2 与电压通过调控电-Fenton 体系芬顿试剂的产生与演变而影响了亚甲基蓝去除率。确定了电 压为7 V ，pH 为3.0 的最佳值，这与影响因素优化试验确定的最佳亚甲基蓝去除率的电压与 pH 值相吻合。然后通过抑制试验探明石墨毡电-Fenton 体系主要通过阳极直接氧化与羟基自 由基 （·OH）氧化亚甲基蓝。 (3) 重复利用试验及性能变化。为了探究石墨毡作为电极的持久性能与性能的变化，开 展了石墨毡电-Fenton 体系的重复利用试验。结果显示：石墨毡电-Fenton 体系表现出良好的 电化学稳定性，重复使用90 次后亚甲基蓝去除率仅下降26.02% 。在较长的重复使用过程中， 石墨毡作为阴极性能稳定，而作为阳极后催化与导电性能下降，吸附性能大幅提高。通过 SEM、XPS 、接触角、XRD 与BET 手段对石墨毡阳极进行表征，结果表明表面结构、亲水 性与官能团的变化影响了石墨毡的电阻、吸附与催化性。含氧官能团的大量增加并不能使石 墨毡阳极作为新的阴极，因此认为碳材料表面含氧官能团的催化性能不是源自某个单独的官 能团，而是与其相邻的其他类型官能团之间的协同作用。 关键词：石墨毡；电-Fenton ；铁离子的演变；反应机制；性能变化 Abstract As a kind of environmentally friendly advanced oxidation process for water treatment, electro- Fenton (E-Fenton) technology has received widespread attention in recent years. However, choosing a kind of electrode material with low price and good performance has always been a problem for practical applic