C催化氧还原反应活性及机理.pdfVIP

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2017-05-21 发布于北京
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C催化氧还原反应活性及机理.pdf

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2011 Chinese Journal of Catalysis Vol. 32 No. 4 文章编号: 0253-9837(2011)04-0624-06 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2011.01012 研究论文: 624~629 Co O /C 催化氧还原反应的活性及机理 3 4 * 李赏, 朱广文, 邱鹏, 荣刚, 潘牧武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室, 湖北武汉 430070 摘要：采用液相控制沉淀法制备了平均粒径约为 10 nm 的 Co O /C 催化剂, 运用 X 射线衍射和透射电镜对催化剂进行了表征, 通 3 4 过循环伏安法和线性扫描伏安法测试了催化剂催化氧还原反应的性能. 结果表明, 在酸性条件下, Co O /C 对氧还原反应具有电 3 4 −9 2 催化活性. 利用 Koutecky-Levich 理论计算得到了交换电流密度为 1.1 × 10 A/cm , 电子转移数为 2.0569, 表明氧还原过程是两电子还原过程. 利用 Materials Studio 分子模拟软件对 Co O 表面上氧吸附过程进行了模拟, 计算得到了 O 和 Co 原子吸附前后的 3 4 态密度、电子密度、键长和吸附能. 结果表明, 几何构型的限制使得 O 在 Co 活性点上只能发生端基吸附, 吸附后 O 2p 轨道和 Co 3d 轨道重叠杂化, 生成新的化学键. 这主要是通过 Co 原子周围的电子向 O 原子周围富集来弱化 O2 中的 π 键, 并活化未吸附端 O 原子, H+ 易从另一侧与未吸附端 O 原子形成新的化学键, 发生二电子反应. 关键词：液相控制沉淀法; 氧还原反应; 电催化; 反应机理; 吸附模式; 碳; 四氧化三钴中图分类号：O643 文献标识码：A 收稿日期: 2010-10-19. 接受日期: 2011-01-17. *通讯联系人. Tel: (027) Fax: (027) E-mail: lishang@ 基金来源: 湖北省自然科学基金重点项目 (2008CDA038). Electrocatalytic Activity of Co O /C for Oxygen Reduction