层状材料负钌纳米簇及催化性能研究.pdfVIP

摘 要 论文题目：层状材料负载钌纳米簇及催化性能研究 专 业：高分子化学与物理 研 究 生：翁沫冉 指导教师：彭淑鸽 副教授 摘 要 本论文着眼于钌纳米簇的负载与催化。课题任务主要分为以下几部分：(1) 采用溶剂热法，分别制备了聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 稳定的钌纳米簇胶体，以及 在醇/水混合溶剂中制备双烷氧基二硫代磷酸吡啶盐 (PyDDP) 修饰的油溶性的钌 纳米簇粉体；(2) 在层状材料蒙脱石上成功负载了聚乙烯吡咯烷酮 (PVP) 稳定 的钌纳米簇；(3) 测试了自由钌纳米簇及负载钌纳米簇的催化性能。 采用溶剂热法，在正丁醇溶液中回流 RuCl ·nH O，分别以聚乙烯吡咯烷酮 3 2 (PVP) 、双烷氧基二硫代磷酸吡啶盐 (DDP) 为稳定剂，得到了稳定的棕色钌纳 米簇胶体和粉体。采用紫外可见吸收光谱 (UV-vis) ，透射电子显微镜 (TEM) ， X-射线光电子能谱 (XPS) 、X-射线衍射光谱 (XRD) 等多种手段对所得样品进行 了结构及形貌分析。选取醇氧化反应作为催化剂的评价体系，对所得钌纳米簇的 催化性能进行了测试，同时考察了包覆剂、反应温度，催化剂用量等因素对催化 反应的影响，并拟合了催化动力学。结果表明，PVP 包覆的棕色钌纳米簇胶体 对乙醇氧化反应具有良好的催化性能，转化率达到 90% 以上，而选择性达到 100%；反应级数为 0.95，催化活化能为 Ea ＝42.41 kJ ·mol-1 。 通过离子交换，原位还原的方法，成功制备了在 Na- MMT 层间负载的 PVP 稳定的钌纳米簇 (PVP-Ru-MMT) 。采用 X 射线衍射 (XRD) 、透射电镜 (TEM) 以及热重 (TG) 等多种手段，对所得样品进行了结构及形貌分析；并考察了负载 钌纳米簇对苯甲醇氧化反应的催化活性，并拟合了催化动力学。结果表明，负载 后的 PVP-Ru-MMT 催化剂对苯甲醇氧化生成苯甲醛反应的选择性为 100%，催 化剂可回收重复利用；反应级数为 0.49，催化活化能为 Ea ＝32.94 kJ ·mol-1 。 关 键 词：溶剂热，钌纳米簇，聚乙烯吡咯烷酮，苯甲醇，氧化 论文类型：基础应用研究 I 摘要 Subject: The study of Ruthenium nanoclusters coated on the layered materials and its catalytic properties Specialty: Polymer Chemistry and physics Name: Weng Moran Supervisor: Associate Professor Peng Shuge ABSTRACT This thesis is focused on the load and catalysis of ruthenium nanoclusters.It is composed of the following three sections ：(1) Colloid of poly (N-vinyl-2-yrrolidone) (PVP)-stabilized ruthenium nanocluster and powder of dialkydithiophosphate (DDP)- stabilized ru