巴豆醛选择加氢负载pt催化剂的研究.pdfVIP

f嬲㈣ 巴豆醛选择性加氢负载Pt催化剂的研究 摘 要 0【，p．不饱和醛是制备香料、医药等精细化工产品的重要原料和反应中间体。 通过气相选择性加氢制备Oc，p．不饱和醛是一种低污染、高附加值的方法。论文 采用浸渍法制备负载Pt基催化剂，考察了催化剂的巴豆醛选择性加氢性能。结 原位红外漫反射光谱(DRIFTS)和原位X射线光电子能谱(xPs)的表征结果。发 现Pt／NaCl／Zr02催化剂不但具有较高的巴豆醇选择性，而且具有较高的活性。 对反应活性位和作用机理进行了详细的研究。研究结果如下： 1．NaCl对Pt／Zr02催化剂巴豆醛选择性加氢性能的影响 通过制备和比较一系列NaCl修饰的Pt／Zr02催化剂的气相巴豆醛选择性加 氢性能，发现催化剂的活性随着NaCl含量的增加而增加，巴豆醇的选择性在 NaCl含量为1％是出现了最大值60％。NH3．TPD和吡啶红外表征结果表明催化 剂表面的Lewis酸强度随着NaCl的增加而减弱，这是催化剂活性升高的原因。 CO吸附的原位漫反射红外和原位XPS结果表明，催化剂Pt粒子表面电负性的 增加能提高巴豆醇的选择性。但是，当NaCl含量超过3％时，巴豆醇的选择性 开始下降。因此Pt粒子的长大，导致Pt与载体之间的界面和羰基吸附位减少， 是引起了巴豆醇选择性的下降主要原因。 2．助剂NaOH对Pt／Zr02催化剂巴豆醛加氢反应性能的比较 的研究。发现C1离子的存在，增强了Lewis酸的强度，Na离子改变了催化剂 的电子云密度，是影响催化剂性能的主要原因。研究发现，添加了NaOH后， 含C1催化剂其活性和目标产物巴豆醇的选择性均有明显地提高；相反的是无 Cl催化剂其催化性能下降。 摘要 3．Pt／Nacl／Zr02和PffCe02催化剂上气相巴豆醛选择性加氢失活机理初探 对催化剂的巴豆醛选择性加氢性能进行了比较，重点对两个催化剂失活进行了 比较。发现Pt／Ce02催化剂的活性下降过程伴随着巴豆醇选择性下降；而 Pt／NaCl／Zr02催化剂的活性下降过程伴随着巴豆醇选择性升高。研究发现， 积；而Pt／NaCl／Zr02催化剂上不存在元素的氧化还原和表面碳沉积的发生。这 是导致选择性变化不同的原因。 关键词：巴豆醛；Pt催化剂；Lewis酸；电子效应；Pt粒子大小 in could Selective oftheC=Odouble aldehyde hydrogenation 0【，13-unsaturated unsaturated is in other alcohol，which produce widelyappliedspices，medicine，and finechemical this seriesofPt—based were and work，a products．In catalystsprepared testedfor selective of were crotonaldehyde．Thecatalysts gasphase hydrogenation characterized diffraction fluorescence usingX-raypowder analysis(XRD)，X—ray diffusereflectance e