甲醇电化学氧化红外光谱循环伏吸及导数循环伏吸法分析-analysis of infrared spectroscopy cyclic voltammetric absorption and derivative cyclic voltammetric absorption method for methanol electrochemical oxidation.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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甲醇电化学氧化红外光谱循环伏吸及导数循环伏吸法分析-analysis of infrared spectroscopy cyclic voltammetric absorption and derivative cyclic voltammetric absorption method for methanol electrochemical oxidation

中文摘要本文首先对燃料电池的发展过程及反应机理进行总结，并指出了直接甲醇燃料电池的反应原理、优点及应用前景，同时也指出其存在的不足。其次结合现场红外光谱电化学技术，对甲醇在酸、碱体系下的电化学氧化机理和反应产物进行研究，最后通过循环伏吸和导数循环伏吸技术对反应的中间体及转化过程进行研究并推导出可能的反应机理：1.利用电化学循环伏安技术、现场红外光谱电化学和循环伏吸技术，研究了甲醇在H2SO4溶液中的氧化过程。电化学结果表明CH3OH在H2SO4溶液中的循环伏安扫描过程中均出现氧化峰，无还原峰。现场红外差谱图结果显示，反应过程有毒化中间产物CO的生成，现场红外3D图中还观察到HCHO的生成。通过循环伏吸及导数循环伏吸结果分析甲醇氧化机理是甲醇吸附在电极表面，逐渐脱质子，然后氧化生成CO，HCOH或HCOOH。2.对甲醇的NaOH溶液进行现场红外光谱电化学的研究，结果表明，甲醇在NaOH溶液中存在和在硫酸溶液中不同的反应机理，电化学氧化可以在比酸性介质中更低的电位下进行。通过现场红外的研究发现，氧化过程中没有观察到毒化中间产物CO的生成，有HCOO-的生成；通过循环伏吸（CVA）和导数循环伏吸（DCVA）研究得到了其中间体HCOO-的生成过程和转化信息，通过对不同NaOH/CH3OH浓度比的溶液进行研究发现，NaOH浓度比越大，电化学氧化峰越向正方向移动，CVA和DCVA曲线变形越严重。3.对甲醇的NaOH重水溶液进行研究发现，在重水体系中，现场红外可以得到比在NaOH水溶液中更好的信噪比和更加丰富的中间体信息。利用红外差谱对氧化过程的产物进行分析，运用红外光谱电化学循环伏吸及导数伏吸法，对生成的中间体的生成顺序和到达最大生成速率进行了研究。结果表明，CH3OH的氧化中间产物为HCOO-，在碱性体系下，会继续转化为CO2，CO32-和HCO3-。关键词：直接甲醇燃料电池、Pt电极、现场红外光谱、红外循环伏吸法AbstractThedevelopmentoffuelcellandreactionmechanismweresummarizedfirstlyinthisarticle.Theadvantages,thereactionprincipleandapplicationprospectsofdirectmethanolfuelcellarealsopointedout.Atthesametime,theshortcomingsoffuelcellwerealsoreviewed.Then,infraredspectroscopycombiningwithin-situelectrochemicaltechniquewasusedtoinvestigatetheoxidizedreactionmechanismandproductsunderacidandalkalinemedia.Finally,cyclicvoltabsorptometryandderivativecyclicvoltabsorptometryspectroelectrochemicaltechniquewereusedtoderivepossiblereactionmechanismofmethanoloxidative.Usingcyclicvoltammetrytechnique,in-situFTIRspectroelectrochemicalandCVAtechniquetostudymethanoloxidationinH2SO4solution.TheelectrochemicalresultssguuestthatoxidationofCH3OHinH2SO4onthescanningprocessofcyclicvoltammetryexistoxidationpeaksbutnoreductionpeak.PoisonedintermediateCOisobservedfrominfrareddifferencespectraandtheintermediateofHCHOarealsoobservedbythetechnologyof3Din-situFTIR.TheCVAandDCVAtechniqueshowsthatthepossiblereactionmechanismisthatCH3OHadsorbedontheelectrodesurfaceinH2SO4solutionfirstly,thengraduallydeprotonation,buildcarbon-oxygen、HCOHorHCOOHfinally.MethanoloxidationinNaOHsolutionwasinvestigatedbyusingCV