氟化tiolt;,2gt;和wolt;,3gt;薄膜的电化学制备、表征及其光电化学性能的研究.pdfVIP

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摘要 氟化Ti02和W03薄膜的电化学制备、表征及其光电化学性 能的研究 摘要 近年来,半导体光催化技术在光电转换以及降解环境污染物等方面得到了 广泛的研究。Ti02由于具有活性高、光化学性质稳定、无毒等优点而成为首选。 但是由于其光催化反应速率还很低(不大于1%),对太阳光吸收范围窄,只能 吸收紫外光部分,限制了其对太阳能的利用。因此,本文对Ti02表面进行电化学 氟化的方法来提高其光电化学性能,同时该方法拓展到W03以提高其可见光的 光电化学性能。全文分为两大部分。 第一部分,主要探索了提高锐钛矿型Ti02光电化学和光催化活性的方法。 采用电化学刻蚀的方法。在含氟水溶液中对阳极氧化法和溶胶凝胶法制备的锐 钛矿型电极进行电化学氟化,并与P25混晶电极进行对比。氟化电极的光电化 学性能均大幅度地提高。以刻蚀和未刻蚀Ti02为光阳极,对活性艳红X3B污染 物进行光催化(开路下)和光电催化(外加偏压)降解,发现刻蚀后氟化Ti02 电极的催化降解活性也大大提高。采用多种物理化学手段对电极进行表征,包 等,研究了刻蚀对电极的结构、组成、表面形貌和吸光性能的影响,同时结合 电化学和光电化学方法对电极的能带结构、界面性质和电荷转移动力学进行了 研究,探讨了氟化Ti02光催化活性提高的机理。结果表明,刻蚀后电极性能提 高的主要原因为,氟化导致了电极能带边缘的负移,提高了界面电荷转移速率 常数。 第二部分,主要探索了氟化对W03的可见光光电化学性能的影响。以钛钣 为基底,在含氟的酸性水溶液中,对电沉积制备的W03薄膜电极进行电化学氟 化刻蚀,并采用光电化学、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、光电子 摘要 能谱(XPS)、紫外.可见漫反射光谱、光致发光(PL)等多种物理化学手段对电极进 行了表征。结果表明,刻蚀不仅使电极比表面积增大,质量减少,重要的是可 使电极表面状态发生变化。在相同催化剂质量和比表而积的条件下,这种变化 显著提高了W03薄膜电极在可见光和紫外.可见光照下的光电转换性能。刻蚀对 电极的吸光性质和晶体结构等未检测出明显变化。氟化电极在酸性中具有良好 的光电化学稳定性。机理研究表明,电极光电化学性能提高的原因可归因于: 一方面,电极表面氟化刻蚀使得平带电位负移;另一方面,光生载流子表面复 合中心数目减少。 关键词:Ti02 W03;电化学刻蚀;氟化;光电化学;可见光 ll Abstract ofFluorinatedand Electrochemical Ti02 Preparation,Characterization TheirPhotoelectrochemicalPerformance ThinFilmand W03 Abstract The of hasattractedresearchers rapiddevelopmentphotochemicalsystems many to anew for thefuture ofcleanandsustainable way securing supply investigate ofthemost semiconductorsfor energy.One promising UV

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