氧化—温控分离离子液体的合成及其在催化汽油氧气氧化脱硫中的应用研究.pdfVIP

氧化．温控相分离离子液体的合成及其在催化汽油氧气 氧化脱硫中的应用研究 摘要 本文设计合成了三大类离子液体，分别为咪唑基氧化．温控相分离离子液体、 十八胺基氧化．温控相分离离子液体和咪唑基萃取型离子液体，前两者用于催化模 拟汽油02氧化脱硫反应，后者则用于模拟汽油中含硫化合物的氧化产物苯并噻 吩砜的萃取脱硫，均取得了较佳的效果。 以咪唑、环氧乙烷、卤代烷烃、水合硫酸氧钒、磷钨酸等为原料合成了13 种咪唑基氧化．温控相分离离子液体，并利用红外光谱(FT-IR)、核磁共振氢谱(1H NMR)、热重(TG)等技术对其结构和热稳定性进行了表征。将所合成的咪唑基氧 化．温控离子液体应用于催化模拟汽油02氧化脱硫，结果表明，催化脱硫效果较 oC、t=60 MPa、 并优化出了其催化脱硫较佳工艺条件，即T=100 min、p(02)=1．4 刀IL：”s=1．2，对应的脱硫率为96．95％。离子液体在循环使用15次后，催化脱硫率 仍在90％以上，且其结构与最初离子液体的结构相一致，表明离子液体具有很好 的热稳定性和循环使用性能。 以十八胺、环氧乙烷、卤代烷烃、水合硫酸氧钒、磷钨酸等为原料合成了13 种十八胺基氧化．温控相分离离子液体，并利用FT-IR、1HNMR和TG等技术对 其结构和热稳定性进行了表征。本文成功地将所合成的十八胺基氧化．温控离子液 体在温控的条件下应用于催化模拟汽油02氧化脱硫反应，实现了“高温均相反 应，低温两相分离”。结果表明，催化脱硫效果较佳的十八胺基氧化．温控离子液 艺条件，即T=100oC、t=150 min、p(Og=1．0MPa、刀IL：ns=2．4，对应的脱硫率为 98．78％。离子液体在循环使用22次后，脱硫率仍在90％以上，且其结构与最初 离子液体的结构相一致，表明离子液体具有很好的热稳定性和循环使用性能。 以N．甲基咪唑、8．氯辛醇、氯丙酸、乙二醇、对甲基苯磺酸、四氟硼酸、六 氟磷酸等为原料合成了12种咪唑基萃取型离子液体，并利用FT-IR、1HNMR和 TG等技术对其结构和热稳定性进行了表征。将离子液体应用于模拟汽油的萃取 脱砜实验，实验表明，含羟基的离子液体的萃取效果明显优于含氨基或酰胺基的 离子液体，其中较佳者为8．氯辛醇型咪唑基对甲苯磺酸萃取型离子液体，其较佳 萃取条件为T=120℃、t=20 min、”IL：玎s=90，对应的脱硫率为98．60％。该离子液 体在循环使用11次后，萃取脱硫率仍在90％以上，且其结构与最初离子液体的 结构相一致，表明离子液体具有很好的稳定性和循环使用性能。 本论文所合成的三类离子液体，在脱硫方面均取得了较佳的效果，为离子液 体催化脱硫开辟一条新思路。 关键词：离子液体温控02催化萃取脱硫 II SYSTHESISOF PHASE SEPARATIONIONIC ANDSTUDY LIQUIDS ONAPPLICATl0NIN CATALYZING 0XYGENOXIDATIVE DESULFUIUZATION 0F GASOLINE ABSTRACT In this ofionic imidazolium article,threetypes liquidsincluding oxidative-thermoregulatedionic