气态原子与子在金属表面吸附及解离特性的理论研究.pdfVIP

山东师范大学硕士论文 气态原子与分子在金属表面吸附及解离特性的理论研究 (中文摘要) 气态分子与表面相互作用动力学日益引起越来越多的化学家和物理学家的兴趣。无论 是多相催化还是胶体化学催化反应，都涉及到反应物之间及反应物与催化剂表面的相互作 用。因而，从理论上系统地研究原子、分子之间以及它们与催化剂表面，尤其是与表面活 性部位之间的相互作用是十分必要的。 本论文的主要内容如下： 第一章主要详细介绍了本论文研究所用到的基本理论和低指数表面簇合物模型。 N—Ni(311)台阶面体系的吸附和扩散进行了全面系统的研究。 吸附和解离性质。 本论文的主要研究成果： 1．N-Pt低指数面吸附体系。振动频率是比较容易测得的实验信息，而且是确定吸附位 和吸附态的最重要的临界性质。但实验上往往是在不同的条件下进行，得到的大都是片段 信息，对于振动频率的归属问题也往往相互矛盾。计算结果表明，氮原子在Pt(100)面 损失谱为氮原子在长桥位吸附态的表面垂直振动。通过与该类体系的实验及理论计算结果 进行比较得到相应的支持。不但重现了实验上测得的振动频率，而且将归属相互矛盾的频 率给予了相应吸附位的确认。本文对实验及理论结果进行了验证，并给予了合理的解释。 2．C-Fe低指数面吸附体系。无论是实验还是相关的理论研究都比较匮乏。计算结果表 明，在Fe(100)面，C原子吸附在四重洞位；Fe(110)表面，C原子最稳定的吸附位是膺式 cm1归于CO分子在Fe表面转动引起的可能性。 三重位；排除了Eflcy将观察到的360 Fe(n1)表面，C原予趋于吸附在膺式三重位。 位是反应活性位并且存在的吸附竞争，Hf三重态受吸附竞争影响而处于亚稳态；对于 N—Ni(31 灭。本文还预言了四面体和八面体子表面吸附位的存在并获得了其振动频率等临界点性 质。 l 山东师范大学硕士论文 低指数面上的吸附几何、结合能和振动频率等临界点性质。并且计算得到了Co分子在 Fe(100)面上的解离机理。结果表明，在Fe(110)面，CO分子首先吸附在桥位，随着覆 能大小反常。我们推测，出现这一反常的原因可能是随着覆盖度的增加，分子间相互作 覆盖度下，CO分子吸附在四重洞位，该吸附态CO分子具有异常低的伸缩振动频率 时，四重洞位吸附态是个亚稳态，即解离前驱态。 关键词： 气固表面相互作用， 吸附，扩散，台阶面，5一肿，LEPS势 分类号：0641．4 2 山东师范大学硕士论文 Thetheoreti caI researchon i i onanddSSOCi ati on adsorpt of atomandmol ecul eonmetal surface gaseous Abstract The of surfaceinteractionis moreandmoreinterestinthe dynamics gas-solid arousing of and andcolloid interactions community physicistschemists．Multi-phasecatalysis catalyzed are totheinteraction betweenreactantsaswellasbetweenreactantan