负载型钌氧化物复合纳米粒子催化剂的制备和变换催化反应性能.pdfVIP

第24卷第1期 苏州大学学报I自然科学版) V01．24No．1 OFSUZHOU SCIENCE 2008年1月 JOURNAL UNIVERSITY(NATURALEDITION) Jan．2008 负载型钌／氧化物复合纳米粒子催化剂的 制备和变换催化反应性能宰 王文宝1，王海涛2，杨 平2 (1．苏州大学分析测试中心，江苏苏州215123； 2．苏州大学化学化工学院，江苏苏州 215123) 摘要：采用连续反应法制备了以过渡金属氧化物为核，金属钌为壳的复合纳米粒子Ru@Fe：O，、Ru@ZnO、 Ru@CuO，并将其负载到镁铝尖晶石载体上制成负载型变换催化剂．采用TEM、SEM、XRD等方法对样品进行 了表征．实验结果表明，选择y-Fe：O，作为复合纳米粒子的核，可以大大提高负载型催化剂的变换反应活性．负 000 载型变换催化剂Ru@Fe：O，／MA在气、汽比为1，空速为2h“的条件下，1200C下其变换反应活性大于 16％。350℃时。CO转化率接近100％． 关键词：钌／氧化物复合纳米粒子；负载型催化剂；水煤气变换反应；镁铝尖晶石 中图分类号：0627 文献标识码：A 文章编号：1000—2073(2008)01—0074—04 0 引 言 随着纳米技术的发展，对纳米制备技术的研究已经从单相纳米粒子的制备转变到复合纳米粒子的制 备¨。o．复合粒子除了具有单组分纳米粒子所具有的表面效应、体积效应及量子尺寸效应外，还会因为结构单 元之间量子耦合、协同增强而出现多种新的效应Ho．复合半导体纳米颗粒催化剂因其独特的性质能被用于催 CdS／HgS一1等复合纳米粒子的制备研究． 制成负载型变换催化剂．实验结果表明选择合适的复合纳米粒子的核，可以大大提高催化反应活性． 1实验部分 1．1复合纳米粒子的制备 称取0．69 0．1mol·dm。的RuCl，溶液，加入到y-Fe：O，的胶体溶液中，再加入0．3339 下，160。C回流3h即可得到以y-Fe：O，为核、Ru为壳的复合纳米粒子Ru@Fe：03(nFe。，：n。。=5：1)溶胶．向溶 胶中加入丙酮，可将Ru@Fe：O，复合纳米粒子沉淀出来，使用前可重新在水或乙醇中超声分散．按类似方法 可以制备出Ru@ZnO、Ru@CuO复合纳米粒子．复合纳米组成通过化学分析确认． 称取39镁铝尖晶石载体，将一定量的复合纳米粒子溶胶吸附到载体表面上，静置一段时间后，分出上层 清液，加入计算量的氧化钾助剂和硝酸镧溶液作为催化剂助剂，搅拌混合均匀，在旋转蒸发器上蒸干，150。C干 燥6h，压片，造粒，取15—20目的颗粒，最后在350℃下焙烧0．5h，得到负载型催化剂Ru@Fe，O，／MA，其中 MA代表载体镁铝尖晶石． ·收稿日期：2007—10—31 基金项目：国家自然科学基金资助项目 作者简介：王文宝(1970一)，男，江苏泰州人，主要从事晶体结构分析及性能研究等方面的研究 万方数据 第1期 王文保，王海涛，杨平：负载型钌／氧化物复合纳米粒子催化剂的制备和变换催化反应性能 75 1．2催化剂的表征 40kV，电流35mA；采用日本Hitachi公司H600一II型透射电镜观测样品测粒子大小． 1．3催化反应及活性评价测试 温度的水中获得所需水煤气．水煤气经变换反应后冷却除水，用奥氏气体分析仪进行定量分析，每个温度点测 量3次，取平均值，测量误差约为4-2％，以CO或CO：的转化率作为催化剂的催化活性． 2结果与讨论 2．1 复合纳米粒子的表征 粒径大得多．由Ru@Fe：O，复合纳米粒子的TEM照片可以看出，在大的粒子周围分布有很多细微粒子，因此 下ZnO和CuO纳米核的粒径较大的缘故． (a)Ru (b)Ru@Fe203(c)Ru@ZnO (d)Ru@CuO