元素拿、环存在形式的模拟的研究.pdfVIP

地 球 学 报 第20卷增刊 A(jIAGB。9CIENTIASINlea Vol20 Sup． 1999年 BulletinDfThe()dne∞AeltdexnyofGetl嘻iealSelerms 1 99 9 元素镎、钚存在形式的模拟研究 周文斌张展适 (华东地质学院．tbiJ11) 摘要元素存在形式的研究是地球化学的基本问题之一，而弄清放射性核素在水介质中的存 在形式，是研究核素迁移和沉淀的首要任务．更是核废物永久地质处置可行性评价中的重要一 环，利用热力学平衡模式，对元素的存在形式进行理论计算是一种行之有效的方法。本文利用 地球化学模式程序EO．3NR计算了核素镎、钚在2种氧逸度和2种水介质条件下的存在形式，以 期掌握核隶在模拟和天然条件下的存在彤式变化规律。模拟计算结果表明：核素镎、钚的存在 形式受oH值、介质条件及氧逸度等因素的综合影响，其中pH条件是影响元素存在形式的主要 因素，水介质条件是影响元素存在形式的重要因素，而氧逸度条件则是影响元素存在形式的不 可忽视的因素。 关t词关键核素镎钚存在形式模拟计算 元素在各种介质条件下的存在形式是地球化学研究的基本问题之一，而弄清放射性棱 素在水中的存在形式是研究核素迁移和沉淀的首要任务，更是核废物永久地质处置可行性 评价中的重要一环。利用热力学平衡模式，对元素的存在形式进行理论计算是一种行之有 效的方法，地球化学模式程序EQ3NR是EQ3／6软件包中专门计算水溶液中元素存在形式 和饱和指数的质量平衡模式程序，采用EQ3NR地球化学模式程序计算了核素镎、钚在2种 氧逸度(低氧和大气)条件下，2种水介质(蒸馏水、模拟地下水、)中的存在形式和沉淀条件。 1模拟计算试样 采用地球化学模式程序计算元素的存在形式的第一步，即模拟计算试样的确定。本文 旨在研究不同氧逸度和不同水介质对镎、钚存在形式的影响，因此，计算了镎、钚在大气和低 氧2种氧逸度条件及地下水、蒸馏水2种水介质中的存在形式。并假定大气条件下的 1，蒸馏水中除H、O外各种离子成分的质量浓度均为1．0×10—30mol／L。 2模拟计算结果及讨论 在确定了试样的基础上，选用EQ3NR地球化学模式软件，按其输人格式生成输入文 件，运行程序后从输出文件中选取所需数据，采用Excel工具软件绘制成成果图件(图1一图 第一作者：周文斌，男，1960年生，博L，教授，主要从事承岩作用的实验研究、『可位隶水文学、核废料地质鞋置研 究，邮编；344000 地球学报——中国地质科学院院报 1998年 4)进行讨论。从这些图件中我们不仅能了解各种条件下镎、钚的存在形式，而且还能明显看 出氧逸度、水化学成分及pH条件均能影响核索镎、钚的存在形式。 衰1模拟计算采用的地下水的化学组成 1 Content0fthe tosimulatecalcnlation Table grBmad№ater 元素 含量／nag·Lo 元素 含量／mg·L1 元素 含量／rag·L叫 Na+ 361 时+ 0 001 H瞄一 005 c，+ 074 A13+ 0Ol I 0004 B一+ 0 00l F一+ 0 02 啪j 00161 K+ 1 66 s，+ 0 032 }m 822 M一’ 0．12 siOz(aq) 11617 F 254