二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究__沉淀剂对催化剂结构和性能的影响.pdfVIP

第 31 卷 第 5 期 燃 　料 　化 　学 　学 　报 Vol 31 　No5 2003 年 　10 　月 J OURNAL OF FU EL CHEMISTR Y AND TECHNOLOGY Oct 　　2003 文章编号 :( ) 044405 2003 05 二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究 Ⅰ 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响 张建祥 , 赵彦巧 , 陈吉祥 , 王日杰 , 张继炎 (天津大学 化工学院催化科学与工程系, 天津 　300072) 摘 　要 : 使用不同沉淀剂制备了 CuOZnOAl O HZSM5 复合型催化剂 ,考察了其对 CO 直接加氢的催化性能 ,并 2 3 2 采用 H TPR 、XRD 、B ET 、CO TPD 、H TPD 等表征方法对催化剂物化性质进行了表征 。研究结果表明 ,沉淀剂对催 2 2 2 化剂的反应性能 、晶相结构 、还原难易程度 、以及对 CO2 、H2 的吸附性能等均有显著影响 。催化剂上存在两种吸附 位 ,催化剂的活性 、选择性与其吸附性能密切相关 。研究结果可以较好地解释 CO2 直接转化为甲醇和二甲醚的反 应机理 。 关键词 : 二氧化碳 ; 加氢 ; 二甲醚 ; CuOZnOAl O HZSM5 催化剂 ; 沉淀剂 2 3 中图分类号 : O643 　　文献标识码 : A 　　现代工业的迅速发展使 CO2 的排放量急剧增 后迅速搅拌使溶液充分混合并得到沉淀 ,再继续老 加 ,据统计 目前全世界排放到大气中的 CO2 总量已 化 1 h 。将混合液抽滤分出沉淀 、用去离子水洗涤沉 超过 500 亿 ta ,而对 CO2 的利用尚不足 1 亿 ta [ 1 ,2 ] 。 淀 ,并在 110 ℃下干燥过夜 ,在马弗炉中于350 ℃空气 CO2 的大量排放不仅是碳资源的浪费 ,而且对环境 气氛焙烧 4 h 。并流共沉淀法 : 向烧杯中加入一定体 的损害也非常严重 。近年来 ,二氧化碳的固定化研 积的去离子水 ,在 500 rmin 搅拌速度下将 1 molL 浓 ( 究越来越引起人们的关注 ,利用二氧化碳进行催化 度的 Cu 、Zn 、Al 的混合硝酸盐水溶液和沉淀剂 氢氧 ) 加氢合成化学品 ,是一项很有意义的研究。过去 ,对 化钠 、草酸钠 、碳酸钠 水溶液并流滴入烧杯 中,调 [3 ] 节 滴加速度控制沉淀过程 中体 系p H 值保持在 二氧化碳加氢的研究多集中在 甲烷化 和合成 甲 [4 ]