Pr_(1.8)M_(0.2)CoO_4催化剂的性质及对NO+CO催化性能研究.pdfVIP

第21卷第12期 化学研究与应用 V01．21，No．12 ChemicalResearchand 2009年12月 Application Dec．，2009 文章编号：1004—1656(2009)12—1642-06 Pr。．8Mo．2C004催化剂的性质及对 NO+CO催化性能研究 钟 华1加，匡汉茂1，2 (1．井冈山大学配位化学省级重点实验室，江西吉安343009； 2．井冈山大学化学化工学院，江西吉安343009) 料，以CO M0：C004复合氧化物在950。C焙烧8h均能形成类钙钛矿型结构；掺人不同碱(土)金属的PrMCoO。复合氧化 物在粒子大小、比表面积、B位正三价离子、氧空穴、催化活性等方面存在差异，其中掺人碱土金属Ba的化合 物Pr，。Bao：CoO。表现出较好的催化性能。 关键词：复合氧化物；碱(土)金属；A位掺杂；CO+NO 中图分类号：0643．36文献标识码：A 氮氧化物(NO。)主要是煤等石化燃料燃烧时物的合成、结构及催化性能影响比较的研究报道 生成的，它严重污染了大气环境和人类健康，是烟 很少。因些，对镨基类钙钛矿型复合氧化物作进 雾和酸雨的主要来源之一…。目前，催化消除法 一步探讨是很有必要的。本文采用分解无定形柠 由于具有高效、无二次污染等优点可被用于NO， 檬酸和乙二胺四乙酸聚合体法合成了Pr¨M。．2 的消除，其催化剂主要有非贵金属氧化物(含 ABO，复合氧化物)和离子交换分子筛旧…。近年XRD、BET、TPR等手段进行表征，并测定了它们对 来，随着K：NiF。结构的类钙钛矿型复合氧化物A：CO还原NO的催化活性。 BO。研究的兴起，人们发现这类化合物具有良好的 晶体结构、独特的电磁性质以及较高的氧化、还原 1 实验部分 等催化活性，在新材料研究和开发方面得到了高 度的重视J。研究表明，复合氧化物A：BO。的性 1．1 催化材料的合成 质与A、B原子的种类、价态及化合物的晶体结构 采用分解无定形柠檬酸和乙二胺四乙酸聚合 等有关，在探索合成这类新的化合物时，常用容纳 体法制备系列Prl8Mo 因子t(r。／r8)值和电荷平衡原则来预测合成的可 Ba)复合氧化物。将镨、钴及钾(镁、钙、锶、钡)离 能性∞j。对镨基类钙钛矿型A：BO。复合氧化物，子的硝酸盐按一定化学计量比在不断搅拌下溶解 尽管二价离子，特别Sr2+离子，部分取代A位的Pr于柠檬酸和乙二胺四乙酸(EDTA)混合透明溶液 后，B位阳离子出现两种价态，引起平均氧化态升 中，用浓氨水将溶液pH值调至7．0．8．5，搅拌加 高，导致催化性能提高，但类钙钛矿型结构中阳离 热至80℃，随后生成胶体，于110℃蒸干，得前驱 子的复杂性潜在地呈现不同氧化态，使得很难理 体。将所得前驱体在空气气氛下以8。C·min。1的 rain至有机成分 解什么原因导致性能的提高。我们已报道了Pr· 速率升至500℃并恒温焙烧100 Sr—Co—O催化材料的氧化还原反应的研究¨圳，但完全分解，然后以同样的速率分别升至9500C，恒 A位分别被碱金属K和碱土金属Mg，Ca，Ba部分温焙烧8h，冷却后，粉碎至0．250-0．177舢。 取代对复合氧化物的合成、结构及催化性能的影 1．2催化材料的表征 1．2．1 ADVNCE 响及与由碱土金属Sr部分取代A位对复合氧化