Pt-Ni_γ-Al2O3双金属催化剂上1,3-环己二烯的低温加氢和脱氢反应.pdfVIP

德 伽 掘 2O10 ChineseJournalofCatalysis Vol1．31No．8 文章编号：0253．9837(20lO)08—0955—06 国际版 DOt：10．1016／S1872-2067(09)60092—9 研究陕·讯 ：955～960 Pt．Ni／y．Al2O3双金属催化剂上1，3一环 己二烯的低温加氢和脱氢反应 齐随涛 ，俞伟婷 ，WilliamW．LONERGAN ，杨伯伦 ，陈经广 西安交通大学能源与动力S-程学院化学S-程系，动力工程多相流 国家重点实验室，陕西西安 710049 特拉华大学化学s-程系催化科学与技术研究中心，纽瓦克，特拉华州 19716，美国 摘要：采用等体积浸渍法制备了Y—AIO3负载 的Pt和／或Ni双金属催化剂或单金属催化剂，测定了它们的CO化学吸附量，并在原 位红外间歇反应装置上评价了其催化 1，3．环 己二烯 (1，3-CHD)的低温 (308K)加氢和脱氢性能．结果表明，Pt—Ni／7一A1203催化剂 性能优于Pt／7一AI2O3或Ni／7一AI2O3．结合密度泛函理论计算的不同催化剂上 1，3-CHD的表面吸附能，验证 了具有较弱环烯烃吸附 能的双金属催化剂加氢活性较高． 关键词：双金属：铂；镍；氧化铝；负载型催化剂；1，3-环己．二烯；加氢；脱氢；密度泛函理论 中图分类号 ：0643 文献标识码：A Low-TemperatureHydr0genati0nandDehydrOgenatiOnof1,3一Cycl0hexadiene onPt／NiBimetallicCatalysts QISuitao ，YUWelting，Wil1iamW．LONERGAN ，YANGBolun，CHENJingguangG ， StateKeyLaboratoryofMultiphaseFlowinPowerEngineering,DepartmentofChemicalEngineering,SchoolofEnergyand PowerEngineering,XianJiaotongUniversity,Xi’all710049,Shaanxi，China 2DepartmentofChemicalEngineering,CenterforCatalyticScienceandTechnologyfCCS ， UniversiytofDelaware，Newark，DE19716,USA Abstract：Pt·N·ibimetalliccatalystsandtheircorrespondingmonometalliccatalystssupportedon7-A1203werepreparedby incipientwet-· nessimpregnationandcharacterizedbyCO chemisorption．Theirlow—temperatureactivityforthehydrogenationanddehydrogenationof 1，3-cyclohexadienef1,3一CHD)wastestedat308KinabatchreactorusingFouriertransform infraredspectroscopy．ThePt—Ni／7一A1203bi— metalliccatalystshowedhigheractivitythaneitherPt／y—A1203orNi／7一A1203．Wecorrelatedtheexperimentalresultswithdensityfunctional theorycalculationsofthebindingenergyofr1，3-CHD onthecorrespondingmodelsurfaces．T