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石 油 化 工 342 PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2003年第32卷增刊 烷基化固体酸催化剂反应性能与酸性的关联 任 杰，王胜利，李肖华 (浙江工业大学 化工学院，杭州 310014) 摘「要」通过对复合型杂多酸烷基化催化剂表面酸性表征和催化剂失活动力学的研究，开展了催化剂活性稳定性与酸 性的关联研究。研究表明，该催化剂总体上符合2级独立失活机制;关于酸密度较低的催化荆，酸强度分布窄，催化剂 的失活呈零级均匀失活规律;酸强度分布宽，催化剂呈从强酸中心到弱酸中心逐步失活的规律;酸密度较高，催化剂的 失活呈平行失活机制;强酸性中心的酸量对催化剂烷基化活性的贡献稍大于弱酸和中强酸中心;强酸中心的酸量对催 A[[lhv.lfuilAlr$愁1TQ黑426.91a;xAW;A[}}AkW黑0,4341A 长链烯烃与苯烷基化是生产长链烷基苯的石油 化剂失活速率常数，并开展烷基化固体酸催化剂反 化工工艺过程。长链烷基苯是合成洗涤剂的主要原 应性能与酸性的关联研究，以指导固体酸烷基化催 料。目前，工业上普遍采用氢氟酸催化剂进行长链 化剂的优化设计。 烷基苯的生产。使用氢氟酸催化剂时存在一系列问 1 实验部分 题，如产生大量的废液废渣、设备腐蚀严重及催化剂 与原料和产物不易分离等缺点。研究开发新一代无 经水热合成法合成和离子交换得到HAIMCM 毒性、无腐蚀性固体酸烷基化催化剂和反应工艺，已 一41分子筛。将定量的HAIMCM一41分子筛和一 成为一项重要和亚待解决的研究课题。 定浓度硅钨杂多酸溶液在室温下等体积浸渍，得到 在开发合成长链烷基苯的固体酸催化剂及反应 3种SWl2/HAIMCM一41复合型催化剂粉末，分别 工艺过程中，提高催化剂活性稳定性是致关重要 记为CAT-1,CAT-2,CAT一30复合型催化剂的 的[〕‘。固体酸催化剂活性稳定性与催化剂的酸密 低温N2吸附数据在MicromerticsASAP一2400型 度及酸强度有密切关系。 吸附仪上获得;NH3一TPD测定在Dupont一200型 本T作关于复合型SiW12/HAIMCM一41催化 热重分析仪上进行。催化剂的BET和NH3一TPD 剂，经TPD酸性表征和烷基化反应动力学研究，确 表征结果列于表to 定评价催化剂反应性能的烷基化反应速率常数和催 烷基化反应原料是将苯与1一十二烯以摩尔比 表1 催化剂的表征结果 氨脱附里分布/-ol-g 催化剂 比表面积/..a 孔径n/m 氛总脱附tlmmol.R 373-673K(A,) 673-773K(A) CAT一1 241.7 3.07 1.1472 1.0602 0.0870 CAT一2 232.2 3.00 1.4475 1.2756 0.1719 CAT一3 22.16 2.98 1.1550 0.8738 0.2813 10/1的比例配制的混合原料。反应原料经吸附精 对催化剂活性的影响。在烷基化反应过程中催化剂 制，在温度 140℃、压力2.0MPa、质量空速 1.50 表面结焦是催化剂失活的主要原因。首先，假设烯 h一’和消除外扩散影响的条件下，用固定床液一固 烃聚合引起催化剂结焦失活，烷基化催化剂的失活 相反应系统进行烷基化反应，用气相色谱仪分析，不 机制为平行结焦失活
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