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摘要
光催化降解四环素以其环保、高效、操作简单等优点得到了广泛的应用。单一
的石墨氮化碳(g-CN)存在光生载流子复合率高、可见光利用率不足和活性位点
34
不足等劣势。而与CuO半导体复合构建异质结有望有效抑制光生载流子复合和提
2
高可见光利用率。为此,本论文利用热缩合法制备的缺陷型g-CN作为基底材料,
34
将CuO锚定到g-CN上,构建CuO/g-CN异质结,通过调控CuO合成方法、晶
2342342
体形貌和粒径尺寸的策略,提高其光催化性能。以四环素(TC)为目标污染物,通
过多种表征手段和活性实验相结合的方法,探讨了光生载流子的分离增强机制与电
子传输机制,为设计和开发高活性的光催化系统提供理论和实验依据。主要研究内
容如下:
1)CuO/g-CNp-n型异质结可见光降解四环素。光催化降解TC实验表明,水
234
热法合成的CuO/g-CN异质结在140min内对TC的降解效率为94.5%,反应速率
234
常数分别是CuO和g-CN的4.47和19.4倍,异质结的形成有效地提升了光催化性
234
能。
2)利用液相沉积法合成了暴露{100}晶面的立方体、暴露{100}和{111}晶面的
截头八面体和暴露{111}晶面的八面体CuO,并将其锚定在g-CN上形成复合材料,
234
实现对CuO的晶面调控。光催化活性实验结果表明,暴露{111}晶面的CuO/g-CN
2234
异质结在光照75min后对TC的降解效率达到90.0%。表征结果表明,不同暴露晶
面会影响异质结内建电场的方向,从而影响了异质结的电子传输机制和光催化活性。
3)利用原位成核法合成了三种不同粒径尺寸的CuO,并将其锚点在g-CN上
234
构成CuO/g-CN异质结,实现对CuO的粒径尺寸调控。光降解活性实验结果表明,
2342
尺寸约为99.9nm左右的CuO与g-CN形成的CuO/g-CN异质结具有最优异的光
234234
催化活性,光照75min后对TC的降解效率达到88.6%,反应速率常数分别是纯
CuO和g-CN的8.82和5.80倍。该结果表明CuO的粒径尺寸会影响异质结的光
2342
催化性能。
关键词光催化降解;g-CN异质结;CuO;晶面调控;尺寸调控;四环素
342
Abstract
Thephotocatalyticdegradationoftetra
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