精细氟化物和催化剂.pptVIP

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2018-06-23 发布于浙江
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精细氟化物和催化剂.ppt

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精细氟化物和催化剂

HFE-245mc, HFE-143m Micro pores: d20 ? Meso-pores: 20 ?d100 ? Macro-pores: d100 ? Porous materials 多孔材料作为催化剂 Meso-pore MCM-41 Macro-pore glass Micro-pore molecular sieve: pore 10 ? Zeosil silica J.S.Beck et al, J.Am.Chem.Soc.1992,114, 10834 Kresge, C.T., Nature 1992,359,710-12. M.E.Davis, Nature 2002,417,813. SEM imagine Characterizations 性质 Inert for F2, HCl and HF; 对于HF,HCl，氟气惰性 Large surface area; ? 较大的比表面积 A strong Lewis acid; 比较强的路易斯酸 Stable in high reaction temperature (500 oC) 在高温下稳定 Application 应用 Pore metal fluorides 多孔金属氟化物催化剂催化氢化催化氟化异构化反应选择性氟化反应 Mechanism of F/Cl exchange氟氯交换反应机理 Route used to prepare HS-AlF3 E.Kemnitz et al, Angew.chem.Int.Ed.2003,42,4251 Pore aluminum fluoride 多孔氟化铝催化剂 Pore distribution of AlF3 A.M.Stacy, et al, J.Am.Chem.Soc. 2001,123,5364 Our porous aluminum fluoride多孔氟化铝催化剂 Quan H.D. et al. J.Fluorine Chem. 116 (2002) 65, 111 (2001)193 Pore distribution Crystalline phase distribution Application for defluorination 脱氟氧化反应 Tetrahedron 57 (2001) 4112 Selective fluorination 选择性氟化反应 C-H + F2 　　 C-F + HF 　　　　　　　　　　　　Reaction heat: -430 kJ/mole Energy of C-C bond: -345 kJ/mole Extremely exothermic and uncontrollable reaction 剧烈放热反应 Developed techniques to control reaction: 已经发展的控制反应的办法 1. Diluting F2 by inert gas (N2 or He). 　 J.C.Tallow, J.Fluorine Chem. 1986,33,227. 2. Dissolving the substrates in solvents which do not react with F2 S.Rozen, et al. J.Org.Chem.,1986 51,3607. 3. Low –temperature fluorination, Dispersing the current of F2 by a wire gauze or stirring, J.L.Adcock et al. J.Am. Chem. Soc.1981,103,6937. 4. Micro-reactors to transf