Ti-MCM-41（H）催化丙烯气相直接环氧化.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao1 ActaP s．一Chim．Sin．，2010，26(6)：1585-1592 l585 A【rticle】 www．whxb．pku．edu．Cll Au／Ti-MCM一41(H)催化丙烯气相直接环氧化 刘义武 2 余 欢 张小明 ， 索继栓 (中国科学院成都有机化学研究所，成都 610041； 中国科学院研究生院，北京 100049) 摘要：采用纳米组装法制备了一系列不同Ti含量的具有微孔．介孔复合结构(hybrid)的钛硅分子筛Ti—MCM- 41(H)载体，继而用沉积一沉淀法制得纳米金催化剂．通过粉末x射线衍射 (XRD)、氮气等温吸附一脱附、傅里叶变 换红外(Fr—IR)光谱、紫外一可见漫反射(DRuv—Vis)光谱、透射电镜(rEM)及等离子体原子发射光谱法OCP-AES) 对催化剂进行了表征，并考察了纳米金催化剂在氢气，氧气共存条件下丙烯气相直接氧化制环氧丙烷反应中的 催化性能．结果表明：合成的微孔 介孔复合结构的钛硅分子筛Ti-MCM一41(H)具有典型的MCM一41结构，Ti(IV) 以高分散的形式存在于分子筛的骨架结构中．在常压、423K反应温度下，以Ti／Si摩尔比为 l％的Ti—MCM一41 (H)为载体制备纳米金催化剂表现出了最佳的催化性能，反应30min，丙烯的转化率达 5．4％，环氧丙烷的选择性 为74．2％，环氧丙烷的生成速率为73．1g·h ·kg；反应330min后，丙烯的转化率为4．9％，环氧丙烷的选择性为 67．3％． 关键词：丙烯环氧化；微孔一介孔复合分子筛；纳米金催化剂；环氧丙烷 中图分类号： 0643 DirectGas-PhaseEpoxidationofPropyleneover Au／TiM·CM-41(H)Catalysts LIU Yi—W u。 YU Huan ZHANG Xiao-M ing’ SUO Ji—Shuan (ChengduInstituteofOrganicChemistry，ChineseAcademyofSciences,Chengdu 610041，PR．China； GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Beqing 100049,P．R．China) Abstract： Microporous—mesoporoushybridTi—MCM一41(H)wassuccessfullysynthesizedbyhtenano—cluster assemblingmehtod．Gold llano—particleswereprepared by htedeposition—precipitationmehtod．111esampleswere chraacterizedbypowderX-raydiffraction(XRD)，nitrogenisothermaladsorption-desorption，Fourierrtansforminfrared 一 )specrtoscopy，diffusereflectanceUv—Vis(DRUV—Vis)spectroscopy，rtansmissionelecrtonmicroscopyfrEM) andinductivelycouplde plasmaemissionspectrometry(tCP-AES)．1’l1ecatalyticperformanceofhtegoldnano—particles wasevaluatedbyhtedirectgasp