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Ce(1-x)PdxO(2-δ)催化剂CO和CH4催化氧化的影响
物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao) July ActaP .一Chim.Sin.2016,32(7),1801—1809 l801 [Article] doi:10.3866/PKU.WHXB201604081 www.whxb.pku.edu.cn Zr掺杂对PdOC/e Pdx()2—催化剂CO和CH4催化氧化的影响 贾永昌 王树元 孟 涟 鲁继青 罗孟飞 f浙江师范大学物理化学研究所,先进催化材料教育部重点实验室,浙江 金华321004) 摘要 :采用溶液燃烧法制备出PdO/Ce PdO一(PdO/CP)和PdO/Ce1xyPd~Zr,Oz (PdO/CPZ)催化剂,通过 硝酸处理去除催化剂表面的PdO物种得到对应的Ce Pm0 (CP)和Ce 一PdxZryO一 (CPZ)催化剂。考究 四种催化~(PdO/CP、PdO/CPZ、CP、CPZ)对CO和CH的氧化活性,并计算得出表面PdO和Pd叫勿种的 转化频率(TOF)。结果表明Zr的添加对PdO催化剂上CO和CH的催化氧化活性具有不同的影响。Zr的添加 对PdO/CPZ和CPZ催化剂的CO催化活性具有明显的促进作用,前者归因于PdOC/PZ催化剂表面生成了更 小颗粒的PdO粒子,后者归因于CPZ催化剂中含有更多的氧空位。对于CH的催化氧化,Pd物种起到关键 的作用。由于Zr的掺杂导致CeO 的晶格中Pd物种的含量减少,致使PdO/CPZ催化剂和CPZ催化剂对CH 氧化活性的降低 。 关键词:铈;氧化钯;氧空位;CO氧化;CH氧化 中图分类号 :0643 EffectsofZrAdditiononCO andOH4CatalyticOxidationover PdO/Ce~一PdO2—6Catalyst JIAYong—Chang WANGShu—Yuan MENGLian LUJi—Qing LUOMeng-Fei (KeyLaboratoryoftheMinistryofEducationforAdvancedCatalysisMaterials.InstituteofPhySicalChemistry, ZhejiangNormalUniversity,Jinhua321004,ZhejiangProvince,PR.China) Abstract:Pd0C/e1一PdO2—6(PdO,CP)andPdO/Ce,一 Pd ryO2—(PdO,CPZ)catalystswerepreparedva/a solutioncombustionmethod.ThecorrespondingCe1…PdO26(CP)andCe1一yPdxZryO26(cPz)catalystswere obtainedbynitricacidtreatmentofthePdO,CPandPdO,CPZcatalyststoremovethesura『cePdO species. ThesecatalystsweretestedforCOandCH4catalyticoxidation.Theturnoverfrequencies(TOFs)ofsurface PdOandPd cationsintheCPandCPZsolidsolutionswerecalculated.TheresultsshowedthatZraddition inthePdO,CPcatalysthadverydifferenteffectsonCO andCH oxidation.AsignificantimprovemenlinC0 oxidationactivitywasobservedovertheZr-contai
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