碳纳米管枝均相催化剂的制备及其催化性能研究.pdfVIP

摘要 碳纳米管具有比表面积大、机械强度高、硬度大、热稳定性高以及特有的吸附 和电学特性等性质，在精细化学品合成、石油化工产品的加工转化及燃料电池等领 域显示出潜在的应用，因而受到广泛的关注。碳纳米管负载金属催化剂的研究已经 很多，但鲜见其固载均相催化剂的报道。均相钯( Ⅱ) 、铜( Ⅱ)催化剂是性能优良的有 机氧化反应催化剂，在以 H2O2 为氧化剂的苯酚羟基化反应中具有良好的效果。因 此研究碳纳米管枝接均相催化剂的制备及其催化性能对于研究和开发新型催化剂 并实现催化剂的回收，以及拓展碳纳米管的应用范围都具有非常重要的意义。本论 文旨在研究碳纳米管枝接均相催化剂的制备及其催化性质，为开发新型催化剂及拓 展其应用范围积累数据。 尝试在多壁碳纳米管的表面枝接菲咯啉基金属配合物，产物经 FTIR 、SEM、 TEM 、XPS 、TGA-DTA 、原子吸收等表征，考察了不同的反应条件对负载效果的 影响，为合成其它碳纳米管基复合材料奠定基础。 以多壁碳纳米管枝接菲咯啉基金属配合物为催化剂，过氧化氢为氧化剂，考察 苯酚羟基化反应中的催化性能，采用高效液相色谱检测反应的产物，比较了各种催 化剂的催化性能，考察了催化剂用量、温度、浓度、反应时间等反应因素的影响。 发现多壁碳纳米管枝接菲咯啉基Pd2+ 、Cu2+都具有催化作用，而Pd2+ 的催化活性更 好。50℃反应 4 h ，多壁碳纳米管枝接菲咯啉基钯催化剂上苯酚转化率达到39.2 ％， 二酚选择性为91.0 ％。 关键词：碳纳米管；枝接；菲咯啉；催化；苯酚羟基化 I Abstract Carbon nanotubes (CNTs) has drawn much attention as a potential catalytic material from a viewpoint of both fundamental research and industrial uses owing to their outstanding mechanical characteristics ，such as high surface area，high tensile strength ， good thermal conductivity and high electric conductivity. There are few reports of homogeneous catalysts supported on carbon nanotubes in despite of a lot of investigations about carbon nanotubes loading with metals. As excellent catalysts in organic oxidation reactions, palladium(II) and copper(II) catalysts perform high activities in phenol hydroxylation by hydrogen peroxide as oxidizing agent. It is important to research the catalytic properties of carbon nanotubes supporting homogeneous catalysts to extend the application fields of carbon nanotubes. The aim of this thesis is to study the preparation of homogeneous catalysts grafted on carbon nanotubes and its catalytic properties, and accumulate dat