应用原子—电负性均衡方法研究钌配合物的性质.pdfVIP

应用原子～键电负性均衡方法研究钌配合物的性质 摘要 似的铂配合物，但是铂类配合物的毒副作用也十分明显，而且对不少肿瘤铂类药物并不 起作用．这些就促使研究者的眼光转向开发非铂类金属抗癌药物．近年来，大多数报道 认为钌类配合物具有低毒性、易吸收、被排泄快的特点，更重要的是它易于被肿瘤组织 吸收，因此钌配合物是最有前途的抗癌药物之一． 本文首次应用以密度泛函理论和电负性均衡原理为基础的原子一键电负性均衡方法 (ABEEM)中的。一Ⅱ模型(ABEEM 量的量子化学计算，利用最小二乘法，并结合我们自编的程序，拟合确定了钌配合物的 ABEEM o一Ⅱ各参数．并将其应用到计算钌药物及生物大分子的电荷分布，所得结果与从 头算的结果很好地相关联，并且大大地缩短了计算所需时间，拓展了ABEEM在过渡元素 第二周期的应用． 物抗癌活性研究的过程中，提出了“还原活化假设，即钌(III)配合物可能只是前 体药物，在体内并不发挥疗效，只有被还原活化后才能与生物分子发生作用．我们的计 函数又很明显地大于钌(III)，这说明钌(II)不仅是反应的活性中心，而且低价态的 钌(II)比钌(III)更易发生反应，这与实验相一致，验证了“还原活化”假设的正 确性，表明ABEEM应用于钉配合物的研究，具有很好的应用前景． 本文还应用ABEEMD一Ⅱ模型计算了一些杂环化合物的电荷分布．将我们拟合确定 的杂环化合物的ABEEMo一丌各参数应用到研究几种典型的五元、六元、稠杂环以及叶酸 及维生素B。等药物分子体系的电荷分布．结果表明由ABEEMo一Ⅱ模型获得的电荷分布 与量子化学方法的计算结果有很好的一致性，线性相关系数均达到0．98以上．这说明 我们拟合的参数是正确的，也进一步验证了ABEEMa一Ⅱ模型的合理性和可靠性．为将来 应用ABEEM／姗于上述领域内的相关分子性质的动态模拟研究打下了基础． 关键词原子一键电负性均衡模型；钌配合物：杂环化合物；电荷分布；Fukui函数 应用原子一键电负性均衡方法研究钌配合物的性质 Studi esonthe i esofRutheni um I ex Propert CompCompounds inTermsofABEEM Abstract 1969 Since foundoutthat was active Rosenberg cis——platinumhighly drugs of lotof coordination curingtumor，a havebeen platinum compounds synthesized． However，asantineoplastic andsideeffects agents，platinum—baseddrugs’toxic are are veryobvious，eventhey noteffectivefor many scholarsturnto other exploitantitumor hasbeen thatasantitumor reported metallodrugs，rutheniumcompiex are compounds totheothersfortheir ch