高激发功率密度与真空条件下的特殊上转换发光过程.pdfVIP

2013年第5期总第79期 w w w. m r s t a . c o m 高激发功率密度与真空条件下的 特殊上转换发光过程 ◎文/ 陈晓 DOI:10.3772/j.issn.1673-6516.2013.05.024 一、研究摘要 二、创新成果 通常上转换研究主要集中讨论稀土离子的 f-f 跃迁 1. 多激发态离子合作敏化多光子带隙激发过程 机制中，如何改进优化低声子基质材料的问题，其发光 传统的上转化机制大体可归纳为三类：（1）基态与 颜色调配由多组分掺杂来实现。该项目的创新性在于获 激发态的步进吸收过程；（2）掺杂离子间的能量传递型 得由 d 组态、激子及电荷迁移带跃迁形成的，选择定则 上转换；（3）光子雪崩型上转换。这些跃迁过程都发生 允许的非 f-f 跃迁型上转换发光过程，并探讨其中特殊 在带间掺杂稀土离子的 4fN-4fN 组态跃迁。在该项目的 的上转换机制。通过高激发功率密度与真空条件，实验 研究中通过对 Er2O3 的光电导测量、阴极射线激发、多 上观测到了高效率连续上转换白光和多种颜色的宽谱带 光子过程拟合、掺杂浓度对交叉弛豫的影响等实验结果， 上转换发射，并且色度可通过真空度、激发功率密度及 验证了在真空与高激发功率密度红外激发的条件下，稀 掺杂浓度来连续调控。实验上确定反斯托克斯光谱中包 土离子的基态电子可以通过多光子带隙激发过程由基态 含有电荷迁移带上转换发光，并在国际上率先报道了这 到达导带。这种激发发射机制上不同于上述已知的三种 一原创性成果。通过光电导测量、阴极射线激发、多光 上转换形式，激发过程始于稀土离子基态，大量处于激 子过程拟合、掺杂浓度与交叉弛豫分析等实验手段，验 发态的激活离子，通过交叉弛豫过程，以多激活离子参 证了在真空与高激发功率密度红外激发的条件下，稀土 与的敏化方式（发射强度 - 激发功率拟合结果表现为多 离子的基态电子可以通过多光子带隙激发过程由基态到 光子过程）到达导带；电子由导带的退激发过程导致了 达导带。这种激发发射机制不同于已知的上转换形式， 起源于电荷迁移态、带间能级辐射跃迁、激子复合等多 其激发过程始于稀土离子基态，经多光子过程到达导带； 种发光过程，加上光致黑体辐射，形成了多种发光起源 由导带开始的电子退激发过程导致了起源于电荷迁移态、 的混合反斯托克斯发射，在光谱上表现为宽带连续强发 带间能级辐射跃迁、激子复合等发光过程，再加上光致 射。因此发光机制是掺杂离子（激发态过程）与基质（带 黑体热辐射，形成了多种发光起源的混合反斯托克斯发 隙激发）体系的整体协同激发发射过程，分立发光与复 射。可见发光机制是掺杂离子（激发态过程）与基质（带 合发光所有发光机制，几乎都参与了这种特殊的上转换 隙激发）体系的整体协同激发发射过程，分立发光与复 激发发射过程。波兰科学院 W.Strek 研究组也以相同的 合发光的所有发光机制，几乎都能在这类特殊的上转换 激发条件测量了 LiYbP4O12 纳米晶的动态光电导，充分 激发发射过程中找到其原型。 肯定了该课题组提出的多激活离子、多步合作敏化导致 注：本课题的研究得到了国家自然科学基金11274150）的资助。 64 2013年第5期总第79期