乙烷添加对Mo／HZSM-5催化剂上甲烷芳构化反应的影响.pdfVIP

饭 伽 掘 2010 ChineseJournalofCatalysis V_o1．3lNO．1 文章编号：0253—9837(2010)01．0078．06 DOI：10．3724／SP．J．1088．201090624 研究论文：78～83 乙烷添加对Mo／HZSM．5催化剂上甲烷芳构化反应的影响 孙长勇 1,2，姚颂东 1，申文杰 ，林励吾 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室，辽宁大连 116023 汕头大学化学系，广东汕头515063 摘要：研究了乙烷添加对MoH／ZSM一5催化剂上甲烷芳构化反应性能的影响．在所考察的反应条件下，未观察到 乙烷添加对 甲烷 转化的促进作用，乙烷本身反而生成甲烷，同时导致更高的积炭生成速率，使MoH／ZSM．5催化剂更快地失活．但添加 乙烷加速 了钼活性 中心的形成，缩短 了芳构化反应的诱导期，使苯的生成提前 关键词：甲烷；乙烷 ；脱氢芳构化；钼；HZSM一5分子筛 中图分类号：0643 文献标识码：A EffectofEthaneAdditiononM ethaneDehydroaromatization overM o／HZSM -5Catalyst SUNChangyong ，YAOSongdong，SHENWenjie’，LINLiwu StateKeyLaboratoryofCatalysis，DalianInstituteofChemicalPhysics．ChineseAcademyofSciences,Dalian116023．Liaoning,China DepartmentofChemistry,ShantouUniversity,Shantou515063，Guangdong,China Abstract：TheeffectofethaneadditionOilmethanedehydroaromatizationoveraMo／HZSM ·5catalystwasinvestigated．Itwasrevealedthat theethaneadditioncouldnotpromotetheconversionofmehtanebutproducedmethaneandincreasedcokedepositionrate，causingrapid deactivationofthecatalyst．However，ethnaeacceleratedtheformationofMoactivecenters(Mo2Cand／orMoOxCyspecies)，shorteningthe inductionperiodnadmovinghtebenzeneformationforward． Keywords：methane；ethane；dehydroaromatization；molybdenum；HZSM一5zeolite 甲烷脱氢芳构化 (MDA)制取芳烃是 甲烷活化 用仍存在争议．Naccache等 2【5】在 ¨CH4芳构化反应 和天然气利用的有效途径，既有理论价值，又有潜在 中添加乙烯或丙烯，并未观测到C插入芳烃产物． 的应用前景，因而引起 了国内外学者的广泛关注I1~91． Chu等 [241发现，在Mo／HZSM．5催化剂上，反应 在无氧条件下，热力学平衡 限制导致 甲烷转化率低 初始阶段 甲烷与 乙烷共进料时，生成的苯要多于甲 是 MDA反应面 临的主要 问题 ．除了利用膜反应 烷或乙烷单独进料生成的苯之和，并 以此作为乙烷 器 [10~141，人们还试图在 甲烷原料中添加低碳烃类 以 促进 甲烷活化 的证据 ．Bradford等 [261研究 了在 改变热力学平衡，从而提