CUO—ZRO20—CEO2复合氧化物的催化性能研究.pdfVIP

维普资讯 第 19卷 第 1期 中 国 稀 土 学 报 2001年2月 V ．I9 № I JOURNALOFTHECHINESERAREEARTH SOCIETY Feb 20oI CuO-ZrO2-Ce02复合氧化物的催化性能研究 王恩过，陈诵英 (浙江大学西溪校医催化研究所，浙江杭州 310028) 捕要：聃究了氧化铜的加人对锆铈复合氧化物的结构与性能的影响．发现氧化铜的加人可降低氧化铈的还原温度．稳定复合氧化物的立方结 构．提高对c0氧化的催化活性。增加铈含量能提高催化剂的活性，而琉酸盐等可使催化剂的话性降低。接铜锆铈复舍氧化物催化藕的话性 几乎不受高温灼烧的影响．是一种具有较高热稳定性的催化剂。 美键词：稀土；复合氧化物；CO氧化；氧化铜 中圈分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1000—43423(2001)0l一0017—04 锆铈复合氧化物有许多优良性能口 】，如储存 O ()表示，Y为复合氧化物中锫的含量。 释放氧的能力高及热稳定性高等 负载铂、铑、钯 1，2催化剂的晶相裹征及活性剥定 的锆铈复合氧化物催化剂对CO氧化和NO还原效 XRD分析在Rigaku—D／max一ⅢB型全 自动x 果显著，有良好的应用前景 【，。一些非贵金属氧 射线衍射仪上进行，cu 为靶源。 化物(如氧化铜)等对 CO氧化、NO还原也具有较 TPR实验采用含5％H2的氮氢混合气，升温 好的催化作用 一，但掺人这类金属对锫铈复合氧 速度为2o℃ ·rain一1G催化反应在固定床流动体系 化物的结构及其性能影响的研究尚不多见。本文 中进行，空速为 10000h～，反应气含 CO为 2％ 以氧化铜为活性组分，研究了添加CuO的Zr-Ce—O (体积分数)，Oz2．5％。余为N2，反应气体与产物 类复合氧化物催化剂对CO氧化反应的催化性能的 由热导检测。反应前催化剂不用活化，直接进行活 影响，以便开发性能优 良的环保催化剂。 性实验，反应从低温开始，温度间隔 lO或2o℃， 当温度和转化率稳定后即可测得活性数据。催化 1实验方法 剂的装载量为 0．50ml左右。 1．1催化剂的制备 催化剂的制备采用柠檬酸分解法。将准确称 2结果与讨论 量的 ce(NO3)3，4H2O，ZrO(NO3)2·5H2O和 cu 2．1铜含量的影响 (NO3)2·3H2O溶于蒸馏水，并与柠檬酸溶液混合， 图 1表示了Cuzr04一CeO2一 (773K)催化剂 搅拌均匀，其溶液中柠檬酸的浓度为0．1moIL·～， 对cO氧化的催化活性。可以看出，zrn．Ceo6O2 3种金属的浓度和为0．09moIL·～。在搅拌下，363 (773K)的催化活性很低，CO转化率为 50％时的 K缓慢蒸发水，至近干时发泡冒出NO2气体；然后 反应温度(用 表示)为 723K左右，当添加少量 移至烘箱中，373K烘干 12h，再于给定温度下灼 (如0．05)氧化铜后，催化剂的活性明显增加；当添 烧4h，即得到所需的催化剂。本研究所制备的催 加量增至010时， 则降到363K左右；当铜含 化剂有两个系列，一是用于铜含量影响效应研究 量继续增加时，催化剂的活性几乎不变，处在较高 的系列催化剂，其铈含量 固定为 0．60，组成用 活性水平。同时实验结果还显示，在相同实验条件 Cu Zro4一 Ceo602一()表示，其中 为 cu含量， ． 下，除了仅掺0．0l氧化铜的锫铈复合氧化物外， 括号内的数字表示灼烧温度。另一系列催化剂的