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大气中重要自由基的来源在自由基电子壳层的外层有一不成对电子,因而有很高活性,具有强氧化作用。以HO·和HO2·最为重要大气中HO·和HO2·的含量大气中HO·和HO2·的来源R·、RO·、RO2·等自由基的来源第62页,共123页,星期日,2025年,2月5日大气中HO·和HO2·的含量自由基的日变化曲线显示:它们的光化学生成产率白天高于夜间,峰值出现在阳光最强的时间,夏季高于冬季第63页,共123页,星期日,2025年,2月5日大气中HO·和HO2·的来源清洁大气:O3的光解是大气中HO·的主要来源第64页,共123页,星期日,2025年,2月5日污染大气:HNO2和H2O2的光解,其中HNO2的光解是污染大气中HO·的主要来源。第65页,共123页,星期日,2025年,2月5日HO2·的主要来源:大气中醛的光解尤其是甲醛的光解是HO2·的主要来源任何光解过程只要有H·和HCO·产生,就可与空气中的氧结合生成HO2·第66页,共123页,星期日,2025年,2月5日亚硝酸酯和H2O2的光解作用也可导致HO2·的生成第67页,共123页,星期日,2025年,2月5日当体系有CO存在时:第68页,共123页,星期日,2025年,2月5日R·存在量最多的是CH3·CH3·主要来源:乙醛和丙酮的光解,同时生成两个羰基自由基第69页,共123页,星期日,2025年,2月5日烷基R·主要来源:O·和HO·与烃类发生H·摘除反应生成烷基自由基第70页,共123页,星期日,2025年,2月5日甲氧基CH3O·主要来源:甲基亚硝酸酯和甲基硝酸酯的光解产生甲氧基第71页,共123页,星期日,2025年,2月5日过氧烷基RO2·主要来源:烷基与空气中的氧结合形成过氧烷基第72页,共123页,星期日,2025年,2月5日氮氧化物的转化是大气中主要的气态污染物,溶于水后可生成硝酸和亚硝酸。与其它污染物共存时在阳光照射下可发生光化学烟雾NOx和空气混合体系的光化学反应(自学)NOx的气相转化NOx的液相转化(自学)第73页,共123页,星期日,2025年,2月5日NO的氧化:NO是燃烧过程中直接向大气排放的污染物,可通过许多氧化过程氧化成NO2可被O3、RO2·、HO·、RO·等自由基氧化第74页,共123页,星期日,2025年,2月5日第75页,共123页,星期日,2025年,2月5日NO2的转化:比较重要的有与O3、HO·、NO3等自由基反应这是大气中气态硝酸的主要来源,同时也对酸雨和酸雾的形成起重要作用第76页,共123页,星期日,2025年,2月5日NO2与O3反应此反应在对流层中很重要,尤其在NO2与O3浓度较高时,是大气中NO3的主要来源NO2与NO3反应这是一个可逆反应第77页,共123页,星期日,2025年,2月5日过氧乙酰基硝酸酯(PAN)是由乙酰基与O2结合形成过氧乙酰基再与NO2化合生成的化合物,具热不稳定性第78页,共123页,星期日,2025年,2月5日碳氢化合物的转化烷烃的反应烯烃的反应环烃的氧化(以氢原子摘除反应为主)单环芳烃的反应(加成反应和氢原子摘除反应)PAH的反应(加成反应和氢原子摘除反应)醚、醇、酮、醛的反应第79页,共123页,星期日,2025年,2月5日烷烃的反应:主要与大气中的HO·和O·发生氢原子摘除反应甲烷p84与NO3的反应速率很慢,也是氢原子摘除反应,是城市夜间硝酸的主要来源一般不与O3反应第80页,共123页,星期日,2025年,2月5日烯烃的反应:主要与大气中的HO·发生加成反应CH2=CH2+HO··CH2CH2OHCH3·CHCH2OHCH3CH=CH2+HO·CH3CH·CH2OH与HO·发生氢原子摘除反应CH3CH2CH=CH2+HO·CH3·CHCH=CH2+H2O第81页,共123页,星期日,2025年,2月5日烯烃与O3反应速率慢,但O3在大气中的浓度远高于HO·,因而此反应显得很重要。机理为将O3加成到烯烃双键上,形成臭氧化物,再迅速分解为羰基化合物和二元自由基
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