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超临界CO去除服饰表面放射性铀污染研究

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摘要

超临界流体萃取技术是上世纪70年代兴起一种新型的萃取分离技术，有着良好的

应用前景，近年来，相关领域的学者对此展开了大量的研究工作，特别是超临界CO2

在金属离子萃取分离领域应用的研究。这是由于CO2具有较低的临界温度和临界压力

(Tc31.05℃、Pc=7.37MPa)、性质稳定、无毒、不污染环境和廉价易得等性质。因此，

超临界CO萃取技术得到了越来越多的重视，并得到了广泛的应用。

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本文开展了超临界CO2去除服饰表面的放射性铀污染的研究，采用磷酸三丁酯-硝

酸(TBP-HNO)作为络合剂，探究硝酸浓度、反应温度、反应压力以及反应时间等工艺

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参数对服饰表面铀污物的去污效率的影响。实验结果表明硝酸浓度、反应压力和反应

温度等因素起着非常重要的作用，同时还探究了2-噻吩甲酰三氟丙酮(TTA)与TBP在

HNO3环境下的协同萃取效应，并采用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜

(SEM)、能量色散光谱(EDS)、X射线衍射(XRD)和拉伸测试对去污前后的样品表面进

行表征，阐明去污机理，大大减少放射性污物对于核能可持续发展带来的负面作用，

有利于未来核能的进一步发展和应用，为后期的超临界CO2清洗服饰表面放射性污物

的发展提供进一步的理论和技术参考。因此，研究超临界CO2对于服饰表面放射性污

物的去除有重大意义。本文主要的研究结果如下：

以TBP-HNO3作为络合剂时，超临界CO2去污清洗实验结果表明，当络合剂用量

为5mL、硝酸浓度为2mol/L、TBP-HNO3的摩尔比为1:1、反应温度为70℃、反应压

力为20MPa以及反应时间为40min时，超临界CO2去污效率最高可达99%，被清洗

服饰表面α放射性降低至0.04Bq/cm2以下，达到国家可重复使用的标准。

在TBP-HNO3作为络合剂的基础上，在络合体系中加入TTA，探究TBP与TTA之

间的协同萃取效应。超临界CO2去污清洗实验结果表明，当络合剂用量为3mL、硝酸

浓度为1mol/L、TTA与TBP之间的协同萃取比例为0.1(nTBP+nTTA=0.03)、反应温度为

70℃、反应压力为20MPa和反应时间为20min时，超临界CO2去污效率最高可达

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99%，被清洗服饰表面α放射性均可低于0.04Bq/cm，达到国家可重复使用的标准。

与TBP-HNO3为络合剂相比，TTA的加入可以在放射性满足相同国家标准的前提下，

将硝酸浓度降低至1mol/L，络合剂用量减少至3mL，清洗时间缩短20min，实现了超

临界CO去除服饰表面的放射性铀污染工艺的优化。

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关键词：超临界CO；铀；放射性废物处理；TBP-HNO；TTA

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超临界CO去除服饰表面放射性铀污染研究

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Abstract

Supercriticalfluidextractionisanewtypeofextractionandseparationtechnologyrising

inthe1970s,whichhasagoodapplicationprospect.Inrecentyears,scholarsinrelatedfields

havecarriedoutalotofresearchwork,especiallytheapplicationofsupercriticalCO2inthe

fieldofmetalionext