钆锆烧绿石陶瓷固化模拟锕系核素的研究凝聚态物理专业论文.docxVIP

西南科技大学硕士研究生学位论文 西南科技大学硕士研究生学位论文 第1页 摘要 以Gd2Zr207烧绿石作为锕系核素固化基材，利用高温高压技术对包容 10wt％及20wt％模拟锕系核素的固化体进行制备研究。通过X射线衍射、扫描 电子显微镜、红外光谱及EDS等手段对制备样品进行结构表征与分析，得到如 下研究结果： (1)在温度1873K，压力为5．2GPa条件下，保温保压10rain可以得到单相的 立方钆锆烧绿石化合物，并且具有较高的结晶度和致密度。 (2)以Gd203、Zr02和Nd203(Nd3+作三价锕系核素替代物)粉体作原料， 按照化学计量关系Gd2_xNdxZr207(x=0．42和x=0．83)设计配方，对GdzZr207固 化体的制备进行了高温高压合成实验。在压力分别为3GPa、3．5 GPa、4 GPa， 温度为1573K、1673K条件下，保温保压时问为15min，成功制备出单相烧绿石 结构的Gd2科以Zr207致密烧结体。通过晶胞结构精修计算表明：在掺入Nd3+ 之后，都比原来增大104～10。5的数量级。 (3)Gd203、Zr02和Ce02(Ce4+作四价锕系核素替代物)粉体为反应物， 按化学式Gd2Zr2吖Cex07@=0．45 and x=0．93)设计配方，对Gd2Zr2吖C％07固化体 进行高温高压合成实验。在压力分别为3GPa、3．5 GPa、4 GPa，温度为1573K、 1673K、1773K条件下，保温保压时间为15min，成功制备出固化10wt％模拟四 价锕系核素的单相Gd2Zr2吖Cex07烧绿石基体，烧绿石相为单一相并且具有较高 的结晶度。在压力分别为3GPa、3．5 GPa、4 GPa，温度为1573K、1673K条件 下，保温保压15min所制备出的固化20wt％模拟四价锕系核素的Gd2Zr2吖Cex07 烧绿石基体出现了相分离。通过晶胞结构精修表明：在掺入Ce4+之后，都比原 来大10。4～10‘5的数量级。 本研究方法为锕系核素固化体的制备研究提供了一种高效、快速的技术途 径，同时实现了固化体材料的合成和致密化，该方法对于开展武器级多余钚和 含钚高放射性废物的固化研究具有极重要的科学价值和实际意义。 关键词：Gd2Zr207烧绿石高温高压锕系核素 西南科技大学硕士研究生学位论文 西南科技大学硕士研究生学位论文 第1I页 Abstract Gd2Zr207 pyrochlore as solidified material for actinides incorporating 1 0wt％ and 20wt％simulated actinides were synthesized at high pressure and high temperature．The as—synthesized samples were charactered by XRD，SEM，IR and EDS．Results as follows： (1)Sintered Od2Zr207 compacts with single phase isometric pyrochlore structure were successfully prepared at the conditions of 1 873 K，5．2GPa and 1 0 min duration time． (2)The synthesis experiments were conducted at high pressure and high temperature using the mixtures of Gd203，Zr02 and Nd203 powders as starting materials with stoichiometric Gd2-zNdxZr207仅=0．42 and x=0．83)，where Nd”is a surrogate of the trivalent actinides．Gdz-xNdxZr207 with single isometric pyrochlore structure was successfully prepared as well at pressures of 3．0GPa，3．5GPa，4．0GPa and temperatures of 1 573K，1 673K with 1 5min duration time．The alteration of lattice parameters for the as-synthesized samples as changes of synthesis conditions was calculated by cry