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湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名:日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名:日期:年月日导师签名:日期:年月日摘要氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一,危害生态系统和人类健康。烟气中的NOx 有90%以上是一氧化氮(NO),NO的去除已成为重要的环境保护课题。一氧化碳(CO)也是绝大部分烟气和尾气中的成分,且通常含量远高于NO,因而促进NO和CO之间的反应,用CO去除NOx的研究工作倍受关注。本文采用Cu和Co的复合氧化物作为活性组分,以比表面积较大且抗H2O抗SO2性能较好的纳米TiO2作为载体,制成CuCoOx/TiO2催化剂。考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度、空间速度对催化剂催化CO还原NO性能的影响,并研究了催化剂的抗SO2、抗H2O性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构,比表面积大,对CO催化还原NO的效果好。在空速为20000 h-1,NO进口浓度1000 mg·m-3的条件下,反应温度为200℃时NO转化率可达98.9%。反应机理研究发现,100℃以下CO还原NO的产物主要为N2O,高于100℃时主要产物则是N2。O2在CO+NO反应中主要有促进NO氧化和与NO竞争CO的双重作用。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时因生成硫酸盐而使催化剂很快失活。CO还原NO反应的动力学研究表明,内、外扩散对反应速率的影响很小,可以忽略,宏观动力学规律可用方程rNO=4024exp[22523/(RT)].[NO]1.04描述。研究了催化剂焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度、空间速度对CuCoOx/TiO2 催化氧化NO性能的影响,以及催化剂的抗SO2抗H2O性能。空速为5000 h-1,NO进口浓度500mg·m-3,含氧量10%的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79.5%,250℃时NO转化率接近50%。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,但H2O和SO2同时存在时很快失活。CuCoOx/TiO2催化剂具备良好的催化氧化CO性能,在110℃,CO进口浓度1%,氧含量5%,空速为20000 h-1的条件下,CO的转化率可达到98.5%以上。考察了催化剂焙烧温度、反应温度、CO进口浓度、空间速度对催化剂催化氧化CO性能的影响。CuCoOx/TiO2催化剂具有良好的单独抗H2O和抗SO2性能。因此,该催化剂可用于不同时含H2O和SO2 的含NO和CO气体催化去除处理。关键词:CuCoOx/TiO2;一氧化氮;一氧化碳;尖晶石;催化AbstractNitricoxideis oneofthemajorairpollutantsaroundtheworld, consequently,the reductionofNOhasbecomeagreatchallengeintheenvironmentprotection.Carbon monoxideisanotherairpollutantexistedinmostfluegasandtailgas,thecontentofCOin fluegasesisalwaysmuchmorethanthatofNO.Therefore,thereactionsbetweenthesetwo compoundsmightbeanovelapproachtoremoveNOxwithCOinalmostalltheemission sources.Inthisstudy,nano-TiO2hadbeenchosenasthecatalystsupportforitshighsurfacearea and its resistance againstH2O and SO2, while Cu-Co oxides as the activecomponents fortheir highactivity.SeveralseriesofCuCoOx/TiO2catalystsampleswithdifferentCu/Como

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