表面修饰碳纳米管负载金属纳米催化剂的合成及性能研讨.pdfVIP

HenanNormal Schoolof theGraduate University Fulfillmentofthe inPartial Requirements forthe of Degree MasterofScience 。岁 By Hu Chuangang and Li YangWuju Supervisor：Profs．Lin 1 May,201 摘要 燃料电池因具有高效、安全、可靠，环境友好，易操作等其它能量发生装置不可比 拟的优越性，备受世人关注。但是，目前仍存在一些因素制约着燃料电池的商业化应用， 其中之一是贵金属催化剂的昂贵价格。因此许多研究工作都聚焦于提高贵金属的利用 率，降低贵金属的用量，进而降低催化剂的成本。其中载体对催化剂的影响十分重要， 因为催化剂纳米颗粒的大小、形态以及在载体上的分布都受载体性质的影响。碳纳米管 特殊的表面结构、优良的导电性和良好的热稳定性、化学稳定性，使其有可能成为高效 燃料电池金属催化剂的载体。然而碳纳米管具有固有的化学隋性，通常采用强氧化剂预 处理法，在碳管的表面引入官能团，以使金属颗粒较好的沉积在碳纳米管表面。但是强 氧化过程会破坏碳管结构，降低其机械强度，影响其耐腐蚀性和整体导电性，导致催化 剂电化学活性的降低。所以用新的修饰方法来代替氧化法是目前该领域的研究热点。 本论文研究了在温和条件下，采用表面修饰碳纳米管代替氧化法制备了高效的Pd， Pt基催化剂，研究了它们对甲酸氧化和甲醇氧化的催化性能。通过高倍透射电子显微镜 貌和结构进行了表征，用循环伏安法(CV)、计时电流法等电化学分析测试技术，对 催化活性和稳定性等进行了详细研究，得到一些有意义的成果，论文主要内容如下： (1)介绍了燃料电池的概况，综述了制备燃料电池催化剂的方法，及研究进展。 (2)以谷氨酸为添加剂，采用简单的溶剂热合成法，制备出碳纳米管负载的粒径 剂。它们对甲酸的氧化，表现出较高的活性和稳定性。 (3)以邻苯二甲酸为添加剂，以乙二醇水溶液为分散剂，在常温下制备碳纳米管 负载的Pt催化剂。Pt纳米粒子颗粒较小(2．2rim)，粒径分布窄，很好地分散性在碳纳 米管的，对甲醇氧化表现出很高的催化活性。以8．羟基喹啉为添加剂，制备碳纳米管 负载的Pt—SnO。催化剂，Pt颗粒粒径较小，且抗CO中毒能力强。 (4)三元金属对甲醇氧化的性能研究。我们首先以谷氨酸为添加剂，在溶剂条件 下合成碳纳米管负载的PdCo合金催化剂，粒径在7．2nm左右。然后在常温条件下，将 大大的提高。 上述的研究结果不仅为碳纳米管负载金属提供了新的方法，对于提高贵金属颗粒 的利用率以及解决催化剂中毒等问题也提供了新的思路和尝试。 关键词：燃料电池，Pt基催化剂，Pd基催化剂，未处理碳纳米管，催化活性 n an