活性组分浸渍顺序对Ni—Sn—Cr／活性炭催化乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐性能影响.pdfVIP

石 油 化 工 2010年第39卷第4期 P]巳TRoC眦 M ICAL TBCHN0L0GY ·377 · 活性组分浸渍顺序对 Ni—Sn—Cr／活性炭催化 乙酸甲酯气相羰基化合成醋酐性能的影响 贾庆龙 ，谭猗生 ，韩怡卓 (I．中国科学院 山西煤炭化学研究所 煤转化国家重点实验室，山西 太原 030001； 2．中国科学院 研究生院，北京 100049) [摘要]以活性炭 (AC)为载体，采用等体积浸渍法，按照活性组分浸渍顺序的不同制备了一系列Ni—Sn—Cr／AC催化剂；在连续 流动固定床反应器上考察了Ni—Sn—Cr／AC催化剂催化乙酸 甲酯气相羰基化合成醋酐的性能，并采用XRD和N2物理吸附法对 催化剂的物相和织构性质进行了表征。实验结果表明，在催化剂制备过程中3种活性组分Nj，sn，cr的加入顺序对 Nj—sn—Cr／ AC催化剂的活性有较大影响；先浸渍 Ni组分然后同时浸渍 sn和 cr组分的Ni／Sn—Cr／AC催化剂的活性最高，在 n(CO)： n(H，)=8、n(乙酸甲酯)：n(CH3I)=7、n(CO)：n(乙酸 甲酯)=4、反应温度 205℃、反应压力5．5MPa、气态空速 1200h 的条 件下，Ni／Sn—Cr／AC催化剂上乙酸 甲酯的转化率为38．5％，醋酐的选择性为 80．3％。不同浸渍顺序制备的Ni—sn—Cr／AC催 化剂的织构性质并不是催化剂活性的决定因素。 [关键词]活性组分；浸渍顺序；镍 一锡 一铬催化剂；羰基化；乙酸甲酯 ；醋酐；活性炭 [文章编号]1000—8144(2010)04—0377—05 [中图分类号]TQ426．8 [文献标识码]A EffectsofActiveComponentImpregnationSequenceonActivitiesofNi-·Sn-·Cr／Activated CarbonCa talystsinGasPhaseCarbonylationofMethylAcetatetoAceticAnhydride J／aQinglong ，TanYisheng。，HanYizhuo (1．StateKeyLabofCoalConversion，InstituteofCoalChemis仃y，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan Shanxi030001，China；2．GraduateSchoolofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China) [Abstract] Withdifferentimpregnationsequencesofactivecomponents，aseriesofNi—Sn—Cr catalystssupported on activated carbon(AC)wereprepraed through impregnation．Catalytic performancesofhteprepraedcatalystsingasphasecarbonylationofmethylacetate(MeOAc)toacetic anhydride(AcOAC)wereevaluatedinacontinuousflowfixed—bedreactor．Phasestatesnadtextural propertiesofthecaatlystswerenaalyzedbymena sofXRD nad N2physical adsorption．Experimental results indicated htat impregnation sequences of Ni， Sn na d Cr played an important part for performancesofNi—Sn-Cr／ACcatalystsinhtecarbo