SAPO-34复合分子筛催化性能.pdfVIP

石 油 化 工 · 520 · PETROCHEMICALTECHNOL0GY 2012年第4l卷第5期 乙醇制丙烯反应热力学及HZSM一5／SAPO一34 复合分子筛的催化性能 张 莉，段 超，张 昕，鬲春利，程 杰 (西北大学 化工学院，陕西 西安 710069) [摘要]采用平衡常数法计算了乙醇制丙烯的主、副反应在不同温度下的反应热 、Gibbs自南能变和热力学平衡常数，以及不 同反应温度和乙醇分压下产物的热力学平衡组成。热力学分析结果表明，降低反应温度和提高乙醇分压有利于提高丙烯的平 衡组成。研究了复合分子筛HZSM一5／SAPO一34催化剂的乙醇制丙烯性能以及催化剂的结构和酸性。实验结果表明，反应温度 和乙醇分压对HZSM一5／SAPO一34催化剂上丙烯收率的影响与热力学计算结果略有差别，这是因为热力学分析未考虑烯烃齐聚 物和芳烃的二次反应及催化剂的酸催化和择形催化作用。HZSM一5／SAPO一34催化剂的酸量和酸强度分布与其活性密切相关。 在773K、乙醇分压0．020MPaN~，m(HZSM一5)：m(SAPO一34)=4的HZSM一5／SAPO一34催化剂上丙烯收率最高 (34．5％)，主 要归因于该催化剂具有适宜的酸量和酸强度分布。 [关键词]乙醇；丙烯；热力学；HZSM一5／SAPO一34复合分子筛催化剂 [文章编号]l000—8144(2012)05—0520—09 [中图分类号]TQ426 [文献标识码]A Therm odynamicsofPreparationofPropylenefrom Ethanoland theHZSM--5／SAPO ·3·4CompositeZeoliteCatalysts ZhangLi，DuanChao，ZhangXin，GeChunli，ChengJie (SchoolofChemicalEngineering，No~hwestUniversity，Xi’anShaanxi710069，China) 【AbstractIThereactionheats，changesofGibbsfleeenergyandequilibrium constantsofthe reactionsinpreparationofpropylenefrom ethanolwerecalculatedbyequilibrium constantmethod． Thermodynamicequilibriumcompositionoftheproductsunderdifferentreactiontemperature(7、and ethanolpartialpressure (ethano1))wasestimated．Thethermodynamiccalculationresultsindicated thatlowTand／orhighp(ethano1)werebeneficialtoincreasingpropylenecontentintheequilibrium composition．Thepreparationofpropylenefrom ethanoloverHZSM-5／SAPO一34compositecatalysts withdifferentHZSM．5／SAPO．34massratiowasca~iedunderdifferentTandp(ethano1)．Theresult wasdifferentrfom thatobtainedbythethermodynamiccalculation， possiblyduetotheignoredacid catalysisinthethermodynamiccalculation．Theconcentrationandstrengthdistributionoftheacidsites onthecatalystwer