Si对Fe-Zr-O催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯反应性能影响.pdfVIP

石 油 化 工 2014年第43卷第 10期 PETROCHEMICAL TECHNoLOGY ·1149 · Si对Fe—Z卜。催化CO2与甲醇合成 碳酸二甲酯反应性能的影响 陈红萍 ，郑小满 ，梁英华 ，赵新强 (1．河北联合大学 化学工程学院，河北 唐山 063009；2．河北工业大学 化工学院，天津 300130) [摘要]采用溶胶一凝胶法制备了si—Fe—Zr-O催化剂，利用N2吸附一脱附、SEM—EDX、TEM、XRD和NH，一TPD等方法对si—Fe— Zr—O催化剂的织构性质、组成和酸性进行了表征，并考察了si—Fe—zr_0催化剂催化CO，与甲醇合成碳酸二甲酯的性能。实验 结果表明，随Si~l1人量的增加，催化剂的比表面积增大，孔径减小且孔分布集中；当n(Fe)： (Zr)：gt(si)=5：1：2时，存 在便于传质的5～11nm的孔且孔体积最大，催化活性最高；较大的比表面积和合适的孔径是引入si后催化剂活性提高的主要原 因。si的加入所形成的锆硅和铁硅固溶体可与铁锆固溶体协同作用，提高si—Fe—Zr-O催化剂的活性。 [关键词]碳酸二甲酯；甲醇；二氧化碳 ；铁一锆．氧催化剂；二氧化硅 [文章编号]1000—8144(2014)10—1149—07 [中图分类号]TQ426．82 [文献标志码]A EffectofSiontheCatalyticPropertiesofFe-·Zr-0·for SynthesisofDimethylCarbonatefrom CO2andMethanol ChertHongping，2 ZhengXiaoman LiangHnghua，ZhaoXinqiang2 ， (1．SchoolofChemicalEngineering，HebeiUnitedUniversity，TangshanHebei063009，China； 2．SchoolofChemicalEngineeringTechnology，HebeiUniversityofTechnolgy，Tianjin300130，China) lAbstract]Si-Fe—Zr一0catalystswerepreparedbysol—gelmethodandcharacterizedbymeansof N2adsorption—desorption，SEM—EDX ，TEM ，XRD andNH3一TPD．TheeffectsoftheadditionofSi onthestructure，acidityandcatalyticactiviyt ofthecatalystsinthesynthesisofdimethylcarbonate from methanolandcarbondioxidewereinvestigated．Theresultsshowedthat，withincreasingthe siliconcontent，theBET specificsurfaceareaincreased，andtheporediameterbecamesmalland concentrated．Whenn(Fe)：n(Zr)：n(Si)was5：1：2，theporevolumewasthebiggestandthere weretheporeswith theporesizeof5-11nm，whichwasbeneficialtomasstransfer．Sothebig specificsurfaceareaandsuitableporesizewerethemajorreasonsforthehighactiviytoftheSi--Fe·· Zr-O catal