CH4-CO2混合气体水合物生成过程.pdfVIP

石 油 化 工 2013年第42卷第5期 PETR0CHEM ICAL TECHN0L0GY ·479 · CH4一CO2混合气体水合物生成过程 周雪冰 ，2 陈玉凤 一，易莉芝 ，史伶俐 ，梁德青 (1．中国科学院 广州能源研究所 可再生能源与天然气水合物重点实验室，广东 广州 510640； 2．中国科学院 研究生院，北京 100049) [摘要]在容积为5．3L的定容式反应釜中，在温度2．0oC、初始压力4．5MPaT，研究了CH一CO混合气体水合物的生成过程。 考察了混合气体的初始含量对水合物的生成时间和气体分子在水合物晶穴中分布情况的影响，混合气体中初始n(CO)： 月(CH)分别为4：1，1：1，1：4。实验结果表明，混合气体中cO：含量的增大有效地缩短了诱导成核时间并促进了水合物的 生长。当混合气体中初始n(CO)：n(CH)3时，水合物中气体组分含量与混合气体初始组分含量基本相同；当混合气体中 初始,／／(CO)：(CH)3时，水合物中(CO：)：n(CH)则趋近于3。由此可推断，水合物小晶穴不易被CO：占据，而主要由 CH 占据。 [关键词]气体水合物；甲烷 ；二氧化碳 [文章编号 ]1000—8144(2013)05—0479—04 [中图分类号 ]TQ026 [文献标志码 ]A FormationofHydratesofCH4-CO2M ixtures ZhouXuebing一，ChenYufeng一， Lizhi一，ShiLingli一，LiangDeqing (1．KeyLabRenewableEnergyGasHydrate，InstituteofEnergyConversion，ChineseAcademyofSciences，Guangzhou Guangdong510640，China；2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China) [Abstract]TheformationofgashydratesfromCH4一CO2gasmixtureswasstudiedina5．3Lsemi— batchreactorundertheconditionsofinitialpressure4．5M Paandtemperautre2．0 oC．TheInfluences ofthecompositionoffeedgasonthehydratefomr ationtimeandthedistributionofthegasmolecules inthehydratewereinvestigatedwiththeinitialmoleratiosofCO2toCH4inthegasmixtures4 ：1， 1：1and1：4separately．Theresultsshow thatincreasingCO2contentinthefeedgascansignificantly reducetheinductiontimeofthehydrateformationandpromotethehydrategrowth．Themoleratio ofCO2toCH4inthehydratephasewasfoundthesameasthatinthefeedgaswhenthemoleratioin thefeedgaswaslessthan3．Whenthemoleratioinfeedgaswasmorethan3，themoleratiointhe hydratephasedecreasedto3gradually，whichmeantthatCH4moleculespreferentiallyenteredsmall cageswhileCO2moleculesmainlyoccupiedlargeones． [Keywords