单分散性CdSe纳米晶的合成——成核及其生长过程.pdfVIP

第22卷 第 1期 高 压 物 理 学 报 V．0I．22，NO．1 2008年3月 CHINF,SE JOURNAL OF HIGH PRESSURE PHYSICS Mar．，2008 文章编号：1000—5773(2008)01—0011—04 单分散性CdSe纳米晶的合成 — — 成核及其生长过程 戴全钦，王英楠，李冬妹，陈海勇，阚世海，邹 勃， 宋艳立，高世勇，聂延光，路红亮，邹广田 (吉林大学超硬材料国家重点实验室，吉林长春 130012) 摘要：在氩气保护下，用三辛基亚磷酸和油酸分别作为Se和Cd的配位体，在260～ 300℃的十八烯溶液中合成了尺寸可控的CdSe纳米晶。该纳米晶不用进行进一步的提纯和 尺寸分离就具有单分散性，其量子尺寸限域效应非常明显——吸收光谱的第一吸收峰峰位随 着纳米晶的长大而发生红移；该纳米晶质量很高，具有很强的发光能力，其发射光谱对称的形 状和合理的Stokes频移(13 nm)显示，该纳米晶的发光完全出自带隙，没有来自缺陷的发光。 此外，实验结果表明，通过改变三辛基亚磷酸的浓度可以调节成核和生长的快慢，从而可以在 不同的反应时间得到不同尺寸的单分散性CdSe纳米晶。 关键词：CdSe纳米晶；半导体纳米晶；成核；晶体生长 中图分类号：0521．2 文献标识码：A 1 引 言 近年来，高质量的半导体胶体纳米晶的合成发展极其迅速，主要是因为半导体纳米晶有着广泛的应 用前景，例如太阳能电池E¨、发光二极管E。 和生物定标E引。要实现半导体纳米晶的工业应用，合成单分 散性的此类纳米晶就成为首要的任务。1993年，Bawendi小组利用金属有机单体在配位有机溶剂中的 热裂解反应，实现了成核与生长过程的有效分离；进而采用对生成的纳米晶体产物进行尺寸选择性分离 的方法，合成出了高质量的CdSe纳米晶[4]。之后Alivisatos、Peng和Banin等小组使用经改良的已有 方法或新方法进一步合成了单分散性的CdSe等纳米晶E5-71。但是合成高质量的半导体纳米晶的方法 仍然很缺乏，所以Peng小组提出了一种新的合成方法——在非配位有机溶剂十八烯中合成[8]。该方 法已成功地合成出单分散性的CdSE 、CdTeE引、甚至InAs和InP纳米晶E ]。但是用该方法合成出的 CdSe纳米晶没有在配位有机溶剂中合成的均匀[1 。因此，用该方法合成CdSe纳米晶的研究有待继续 进行。 本工作深入地研究单体Se的配体在十八烯溶剂中的浓度变化对CdSe纳米晶成核和生长的影响。 实验结果表明，Se的配体浓度越低，纳米晶成核和生长都会变得越慢，而且变慢的幅度比Peng小组观 测到的由Cd的配体浓度引起的L8 要大得多。 ’ * 收稿日期：2007-02-25；修回日期：2007-05-28 基金项目：国家自然科学基金10374034)；高等学校博士点专项基金(20060183073，20030183027)；国家重 点基础研究发展计划(2001CB711201，2005CB724400)}教育部“新世纪人才”支持计划(NCET-06—0313) 作者简介：戴全钦(1979一)，男，博士，主要从事半导体纳米晶的合成、表征和高压等性质研究． E-mail：connectdai@yahoo．tom．cn 通讯作者：邹 勃(1974一)，男，教授，博士生导师，主要从事高压化学和纳米材料研究．E-mail：zoubo(~jlu．edu．cn 邹广田(1938一)，男，中科院院士，教授，博士生导师，主要从事高压物理和超硬材料研究． E-mail：gtzou@jlu．edu．cn l2 高 压 物 理 学 报 第22卷 2 实 验 2．1 原料