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化学链燃烧中CuO载氧体释氧吸氧特性研究

第 38卷 第 1期 煤 炭 转 化 Vo1.38 NO.1 2015年 1月 C0AL C0NVERS10N Jan.2015 化学链燃烧中CuO载氧体释氧吸氧特性研究 徐 鹏D 牟 超 戴 领D 摘 要 首先利用热重法考察 了氧解耦化学链燃烧 (cLou)中CuO载氧体在不 同氧气气氛 以及不同温度等工况下的释氧特性、Cu0在不 同温度下的吸氧特性 以及 Cu0载氧体的持续循环 能力.最后采用 Achar-Brindley-Sharp-Wendworth方法对氧化铜在不 同氧气浓度下的动力学参数 进行了拟合求解.结果表 明,CuO释氧速率随反应温度的提高而增加.氧气浓度越高,CuO在释氧 温度区间的活化能大幅增加 ,因此开始析 出氧气的温度也越 高.对于CuO,温度越 高,反应后 阶段 的吸氧速率越快.经过 20次循环,CuO的释氧吸氧能力逐渐降低. 关键词 氧解耦化学链燃烧,CuO,释氧特性 ,吸氧特性,动力学分析 中图分类号 TK16,O643 氧率高和释氧温度低等优点得到 了学者的广泛关 0 引 言 注.¨】 ]Mattissonetal[用 冷 冻 成 粒 法 制 备 了 目前 ,由温室气体引起的温室效应已成为全球 CuO/Zro 载氧体 ,并 以焦油为燃料对 CLOU 系统 性 的环保问题 ,温室气体 中co 对温室效应 的贡献 的反应速率做 了测试 ,结果表 明,CIOU 系统 的反 量约 占全部温室气体的5O ._1】据统计 ,我 国c0 应速率是相 同温度下 CLC系统 的50倍.Abadet 排放量居世 界第二位,约 占全世 界排放 总量 的 a1l1制备的CuO/MgA1O 载氧体同样对煤有很快 13 _2],因此控制和减少 CO 的排放是解决温室效 的反应速率 ,并且在 960℃的温度下对 CO 的捕集 应引起的全球气候变暖问题 的关键.燃烧前 CO 回 率可以到达 100 .王保文等_】。也对铜基载氧体 收、纯氧燃烧以及燃烧后分离 CO 等碳捕集与封存 的制备方法及其在 CLOU 燃烧 中的持续循环能力 技术被认为是减少大气 CO 浓度的有效途径之一 , 作了研究.目前 ,对于 CLOU 的研究主要集 中于载 但均会导致系统效率降低和发电成本增加.131983 氧体在流化床等燃烧器上 的考察等方面,而对 CuO 年 ,Richteretal¨4首次在美 国化学学会年会上提出 载氧体应用于CLOU过程 的基础理论实验研究较 化学链燃烧 (chemicalloopingcombustion,CLC)的 少.由于 CLOU过程的关键在于载氧体 的释氧和吸 概念 ,使得二氧化碳零排放燃烧技术成为可能.在化 氧特性 ,因此本研究采用热重分析仪全面考察 了 学链燃烧 中,由于载氧体 只将空气 中的氧传递到燃 CuO载氧体的释氧和吸氧特性 ,对其循环持续能力做 料反应器中,N 从空气反应器被直接排走 (可彻底 了测试 ,并利用动力学分析方法对其进行了动力学分 根除 NO 的产生),因此可 以从燃烧产物中获得浓 析,为进一步研究铜基载氧体在化学链燃烧器上的应 度极高的 CO2.在 CLC技术基础上 ,Mattissonet 用提供参考. al 提出了氧解耦化学链燃烧技术 (chemicalloo— 1 实验部分 pingwithoxygenuncoupling,CLOU).该技术的特 点在于金属氧化物载氧体能在燃料反应器 中释放 主要利用德 国 NETZSCH 公司 STA409PC型 O ,并在空气反

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