CNTs-NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇性能的影响.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) May ActaP ．-Chim．Sin．2014，30(5)，923-931 923 [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB201403051 www．whxb．pku．edu．cn 铬助剂对Cu亿rO2，CNTs．NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇 性能的影响 王冠男’ 陈礼敏 ， 郭园园’ 付名利’ 吴军 良’ 黄碧纯 叶代启 ， (。广东省大气环境与污染控制重点实验室，广州510006；。华南理工大学环境与能源学院，广州510006) 摘要：采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu／ZrOJCNTs-NH催化剂，在固定床反应器上考察 铬对催化剂催化CO加氢合成 甲醇反应性能的影响．当铬含量为 1％(w)，反应温度为260。C，压力为3．0 MPa，原料气组成为 H：)：CO)：N)=6923：8，空速为3600mL·h ·g。时，催化剂的促进效果最显著，甲醇 收率达7-78％．氮吸附、粉末X射线衍射 (xRD)、氢气程序升温脱附(H一TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、二氧化 碳程序升温脱附(co一TPD)、差热分析(DTA)以及扫描电子显微镜(SEM)等表征结果表明，随着铬含量的增加， 铜颗粒的粒径减小，催化剂的比表面积增大．铬的加入一方面提高了铜的分散性，抑制了ZrO 的相变和活性组 分的烧结：另一方面提高了C0 的吸附量并促进CO 由弱吸附向强吸附转化，从而提高甲醇的收率：但是当铬 含量大于1％时，催化剂表面Cu、Zr的总含量明显下降，降低了CO 的吸附量并且形成了超强CO吸附物种，抑 制了CO及其中间产物的转化，从而降低了甲醇收率． 关键词： 氨基碳纳米管：铬：铜：氧化锆： 甲醇合成：二氧化碳加氢 中图分类号：0643 EffectofChromium DopingontheCatalyticBehaviorofCu／ZrOdCNTs— NH2fortheSynthesisofMethanolfrom CarbonDioxideHydrogenation WANG Guan—Nan’ CHENLi—Min’’， GUO Yuan—Yuan FUMing—Li’ WUJun—Liang’ HUANG B__Chun YEDai．Qi (GuangdongProvincialKeyLaboratoryofAtmosphericEnvironmentandPollutionControlGuangzhou510006,PR．China； CollegeofEnvironmentandEnergy,SouthChinaUniversityofTechnoloyg,Guangzhou51000 R．China、 Abstract： AseriesofCu亿rO2，CN1_s—NH2catalystswithvariouschromiumdopingswerepreparedusingaco— precipitationmethodforthesynthesisofmethanoIbvthehydrogenationofCO2．Theimpactoftheadditionof chromium onthecatalyticperformanceoftheCu亿rO2／CN1_s．NH2catalystwasinvestigatedinafixed-bedplug flow reactor．Whenthechromium loadingwassetto1％ ofthetotalamountofCu andzr。themethanolyield increasedtoamaxi