一种新催化体系的构建及其催化活性研究.pdfVIP

第41卷 第4期 化 学 工 程 Vo1．41No．4 2013年4月 CHEMICALENGINEERING(CHINA) Apr．2013 一 种新催化体系的构建及其催化活性研究 王 敏 ，蒋炳英，尚宏利，桑雪梅 ，谢家庆 (重庆理工大学 化学化工学院，重庆 400054) 摘要：用一种配体 (5，5，7，l2，12，14．六甲基一1，4，8，11一四氮杂环十四烷- 一乙酸)和镧离子(Ⅲ)构建了一种新的催 化体系，并用于催化对硝基苯酚磷酸二酯 (BNPP)水解裂解。利用紫外一可见分光光度法研究了BNPP的催化水解 的动力学。实验结果表明：这种新催化体系与其他相似的镧离子体系相比表现出更高的活性、水溶性和稳定性，在 这一体系作用下，BNPP催化水解的速率比其 自水解的速率提高了1O倍左右。光谱分析表明，催化体系的活性物 种是由镧离子和配体构成的大环配合物。 关键词：新催化体系；构建；催化活性；BNPP水解 中图分类号：O643．12 文献标识码 ：A 文章编号：1005-9954(2013)04-0057-05 DOI：10．3969／j．issn．1005-9954．2013．40 ．014 Constructionandcatalyticactivityofanew catalyticsystem WANGMin，JIANG Bing-ying，SHANGHong-li，SANG Xue-mei，XIEJia-qing (CollegeofChemistryandChemicalEngineering，ChongqingUniversityofTechnology，Chongqing400054，China) Abstract：Anew catalyticsystemcontainingaligand(5，5，7，12，12，14-hexamethyl-1，4，8，11一tetraazacyclo— tetradecane．N-aceticacid)andlanthanum (111)wasconstructedandusedasthecatalystofthehydrolysisofbis (4-nitropheny1)phosphateester(BNPP)．ThekineticsofBNPPcatalytichydrolysiswasinvestigatedbyUV—VIS method．Th eresultsindicatethatthiscatalyticsystem showsgreatercatalyticactivity，betterwater-solubilityand stabilitythanothersimilarlanthanum (111)systems．ThecatalyticrateoftheBNPPhydrolysisisabout107-fold fasterthanthatofitsspontaneoushydrolysisunderthesameconditions．Thespectral analysisshowsthatthereal activespeciesisthemacrocycliccomplexofLa(III)inBNPPcatalytichydrolysis． Keywords：new catalyticsystem ；construction；catalyticactivity；BNPPhydrolysis 大环多胺类化合物中成环氮原子具有很强的 协同作用不仅影响其催化活性，也对功能配合物 碱性，易导人羧基、磷酸基、羟基 以及其他功能基 的催化选择性具有重要影响。 团或亲水基 团，得到一系列的水溶性配体…。这 为了认识带官能团侧臂的大环多胺配合物对 类配体可 以与金属离子形成稳定 的金属配合 DNA模拟物催化水解的影响，实验用一种配体和镧 物 。这些金属配合物在化学模拟、分子磁体和