用密度泛函理论研究Mgn团簇吸附Ag原子的结构和电子性质.pdfVIP

2010年 9月 西安石油大学学报 (自然科学版) Sep．2010 第 25卷第 5期 JournalofXiallShiyouUnive~ity(NaturalScienceEdition) Vo1．25No．5 文章编号 ：1673-064X(2010)05-0065-04 用密度泛函理论研究 Mg 团簇吸附Ag原子 的结构和 电子性质 闰红霞，井 群 ，葛桂贤，张建军 (石河子大学 生态物理实验室，新疆 石河子832003) 摘要 ：采用密度泛函理论 中的广义梯度近似 (GGA)对 Mg 团簇吸附Ag原子的几何构型进行优化， 并对能量和电子性质进行了计算．结果表 明，AgMg的结构可以通过 Ag原子替代 Mg+中一个Mg 原子生长而成．通过分析电子性质 ，发现 Ag原子的掺杂提高了Mg 团簇的化学活性和稳定性；二 阶能量差分、分裂能和平均结合能表 明AgMg和AgMg 团簇是稳定的． 关键词 ：AgMg 团簇；几何结构；电子性质 中图分类号 ：O614．22 文献标识码 ：A 团簇的性质既不同于块体材料，又不同于其组 成分子，具有明显的尺寸依赖性．团簇结构和性质的 1 计算方法 研究对于理解物质从微观到宏观的过渡具有重要作 用．由于其特殊的物理化学性质，团簇的研究已引起 为了寻找AgMg 团簇的最低能量结构，对每个 物理、化学和材料等领域科研人员的广泛兴趣 l引． 尺寸的团簇考虑了许多可能的同分异构体．采用密 混合团簇是由若干两个 以上的原子、分子和离子组 度泛函理论 (DFT)下的广义梯度近似 (GGA)，用 成的相对稳定的聚集体，以物理或化学结合力而形 DMoL。软件包 ¨对全部构型进行结构优化和 电子 成．近年来，随着单一成分团簇研究的逐步深入 ，混 性质计算．在 GGA中，选择Perdew—Burke—Ernzer— 合团簇的研究逐渐成为团簇科学的前沿课题 ． hof(RPBE)交换关联泛函 ¨．所有的计算均是在 镁是一种重要的碱金属，具有较高的储氢能力． Fine网格下完成的，采用带极化的双数值原子基组 镁团簇中原子之间的相互作用随着原子个数的增加 (DNP))进行全 电子计算，自洽过程 以体系的能量 而改变，展现出非金属向金属转变的性质，吸引了人 和电荷密度分布是否收敛为依据，精度均优于 10 们的注意．而银作为一种贵金属，在摄像、催化和新 eV．梯度和位移的收敛精度优于 1eV／nm和 10I4 的电子材料方面 ”有着重要 的应用．另外 ，研究 nm，能量的收敛精度优于2X10～eV．另外 ，在缺省 小的Mg团簇吸附Ag原子对于研究化学键、光学性 轨道 占据拖尾效应参数下，对 AgMg 团簇 的所有几 质和是否小的团簇也有独特的方 向性吸附是非常有 何构型进行优化、能量和性质计算，在拖尾效应参数 意义的．为了寻找最低能量结构，本文对体系的总能 为0．5eV时计算其频率．为了对所用计算方法进行 量进行了计算，系统研究r团簇的几何结构、电子性 标定，用不同的泛函对Mg，Ag，AgMg的结合能、键 质 、最高 占据轨道和最低未 占据轨道之间的能隙． 长进行了计算，表 1给出了不同方法的计算结果与 收稿 日期 ：2010-03—10 基金项 目：校级基金项 目(批准号：RCZX200747) 作者简介：闫红霞 (1982一)，女，硕士，讲师，主要从事团簇物理研究．E—mml：yanhongxial23@sina．cn 一 66一 西安石油大学学报 (自然科学版) 实验值的对 比．从表 1可 以看出选择 RPBE交换关