硅（100）表面上甲基吸附反应的理论的研究.pdfVIP

增 刊 原予 与分子物理学报 Supplement ANDMOLECULARPHYSICSJul，1998 1998年7月 CHINESEJOURNALOFATOMIC ——_—-——————，———●———●——————__—_—-————_———————●—__———————————一一一一。 硅(100)表面上甲基吸附反应的理论研究 戴振文 荣垂庆 刘靖尧 潘守甫 吉林大学物理系 长春130023吉林大学原子与分子物理研究所 长春 130023 摘 要 利用引入晶格应变修正的AMI半经验分子轨道方法计算了甲基在Si(100)表面上 吸附的反应过程，井与金刚石(100)表面上的同样反应做了比较。 关键词：硅金刚石薄膜反应机理 引 言 低压亚稳态条件下金刚石薄膜的合成是动力学控制的”J，因此，理解生长反应机理 的细节对于精确控制和设计金刚石薄膜的生长十分重要。金剐石同质外延生长机理已经 有许多理论和实验研究[“。在异质衬底特别是硅衬底上，生长金剐石薄膜具有更重要的 应用价值，但是，目前对异质生长机理的研究却较少，尤其是在理论研究方面。所以，现在 人们仍然缺乏对异质外延金刚石薄膜生长机理的基本理解。在经常使用的金剐石亚稳态 合成方法中，甲基(cH，)是主要的气相生长成分之一”。，本文对一种重要的异质衬底表面 硅(100表面上的CH，吸附反应过程做理论研究，目的是弄清金刚石薄膜生长最初阶段 舶表面反应特性．为进一步深入理解硅表面上金刚石结构的形成过程做好理论基础。 2 计算方法 本文采用的计算方法是量子力学AMI半经验分子轨道方法。由于硅和金刚石晶体 43和3 mis一 的晶格常数分剐为5 57A，两种晶体间存在很大程度的晶格失配(1attice -国家教委博士点基金资助课题 联系人第一作者：戴振立，男，28岁．蹲士，讲师 -’现在单位：空军第一飞行学院物理教研室，长春．130022 …工作单位：古林大学理论化学研究所长舂130023 228 fit)，失配参数f为52％。所以，在硅衬底上生长金刚石薄膜时衬底和薄膜间一定区域的 界面内将产生品格应变(1atticestrain)，这种应变效应直接影响气相生长成分在衬底表面 上的吸附过程和生长成膜过程。为了计人品格应变效应对薄膜生长机理的影响．我们将 固体能带应变微扰理论L41引入分子轨道理沦，经过一些理论摧导，在半经验分子轨道计 3 0的基础上， 算中实现了晶格应变微扰修正。在半径验分子轨道计算程序包MOPAC 费大约500CPU小时。 硅(100)衬底表面由Si”H72原子团簇 模型模拟，见图1。模型表面Si原子排列形 X 状选取为C。。对称，以使现有尺寸的模型更 善 好地模拟真实表面环境。 图1 si(100)表面si，-H，：原F团簇摸型 3计算结果与讨论 CH，自由基在si表面上吸附的有利条件是存在表面自由基，气相氢原子提取表面吸 附氢原子的反应是产生表面自由基的主要途径。我们的计算表明，在Si(100)面上提取H 原子的势垒一般为4～7kcal／mol，该范围内势垒的变化是由被提H原子周围环境的不同 引起的，尽管如此，硅(100)面上提H势垒始终小于金刚石同类表面上的提H势垒(约 12kcal／m01)is?。 在Si(100)表面自由基位置．CH，的吸附是两个自由基的复合反应过程，一般情况下， 自由基复合反应是自动的放热过程，不