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III.P6
sr(N0。)。晶体生长过程中的杂质分凝研究+
昊立军1,李超荣1,陈万春1,2
中圈科学院物理研究所,北京603(83)信箱,lo0080,北京
2中国科学院国家微重力实验宝,100080,北京
从广义上讲,晶体生长过程中,杂质的影响是不可避免的,而晶体内杂
质的分布与晶体的品质和品体的物理化学性能密切相关。通过深入地研究杂
质对晶体生长的影响,不仅有助于控制品体的物理化学性质,而且对晶体生
长机制的研究也有很重要的意义。杂质在晶体和溶液中的分凝系数不仅和杂
质元素的大小、电荷和电负性有关,而且还与晶体生长速率、溶液的搅拌情
况以及结晶方向等因素有关1。杂质在不同晶面上分凝系数的不同,直接与
晶体的表面结构和生长机制有关。微重力提供了晶体生长的极端条件,在微
重力环境下生长的晶体中的杂质类条纹可以得到消除,因此,有可能得到组
分均匀的晶体。通过对空间与地面生长的晶体组分均匀性、结构完美性及物
理性能进行比较,可以深入地研究微重力对于晶体生长的影响。
Sr(NO:;):晶体用降温和蒸发溶剂两种方法生长。蒸发溶剂的生长温度固
定在500c,降温生长的起始温度为40”C。到目前为止,我们在生长sr(NO;)。
晶体的体系中已分别掺入了c一+、NP、zn”、La”、Fe3+、Na+、Mn2+、
Pb”、Ba”等离子。用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP)和电子探针(EPMA)
测定晶体和溶液中杂质离子的含量。测试结果表明,在我们所试掺的众多杂
质中,除了Pb”、Ba”.其余离子在晶体和溶液中的分凝系数很小,若以
k=[N。r/N。h/[N。r/№,]漓表示,当杂质在溶液中的初始浓度为1.8m01%时,
k值的变化在O.O卜O.02之间,且随着初始浓度的增加,k值降低,当杂质初
始浓度增加到10m01%时,晶体中杂质离子浓度用EPMA测试含量在101这个数
量级。这说明,这些离子很难掺入sr(NO.;),晶体中。相反,Pb“、Ba2+两种
离子则比较容易进入Sr(NO:,):晶体中。尤其是Ba”离子,它在晶体和溶液
问的分配系数远远大于1,具体数值与B一+在溶液中的初始浓度和生长温度
等因素有关。当溶液中Ba”的含量达到10m01%时,晶体中Ba”的含量己为
88.2m01%。对于Pb”离子,当初始溶液中含量为1.1Ⅲ01%时,EPMA测试晶体
得到的含量为6.2m01%。经过初步分析,我们认为,这种现象与以下两个因
素有关:
1)杂质硝酸盐的晶体结构。
Pb(NO.,):,Ba(N0.,):和sr(NO:,):属于类质同品体,因此很容易进入晶格。
尤其是对于Ba(NO.。),,虽然
/ 219堋15%
(协一~+)形p
但在此,很显然结构因素占了主导地位。
2)杂质硝酸盐的溶解度
Ph(NO,)。和sr(N0,):结构相同,但Pb”离子的分凝系数远没有B}r离
子的大。合理的解释是Pb(N0。)。在水中的溶解度远大于Ba(NO。)。。
z.1.zhmurova
2’3等人也观察到同样的现象。
同一晶体不同晶面杂质的分布有可能不同,甚至同一晶面内杂质分布也
可能不均。这种现象被Richard 1等称为secLor
J.Reeder zoninE和
intrasector
zoning。在我们的实验过程中发现,Pb“在{11l}方向的分凝
系数大于{100),初步推断原因在于两个方向结构不同引起对Pb”的选择吸
收。
在生长Sr(N0:;):晶体的过程中,我们发现,当溶液的PH值大于6.5时,
zoning,但包裹物的成分有待进一步的分析。
参考文献
1.Welfried Richard Martin
J.Staudt, J.Reeder, A.A.Schoonen,
GeochimicaetCosmochimica 58(9):2087—2098
Acta,1994,
2.Z.I.Zhmurova,
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