Cu-Au双金属催化剂上乙酰丙酸气相加氢制γ-戊内酯的研究.docVIP

 Cu-Au 双金属催化剂上乙酰丙酸气相加氢 制γ-戊内酯的研究# ** 5 10  摘要：采用吸附-硼氢化钠还原法制备了 SBA-15 负载型 Cu-Au 双金属催化剂，并考察其在 乙酰丙酸（LA）气相加氢制备 γ-戊内酯（GVL）反应中的催化性能。结果显示，适量 Au 的引入不仅可以显著提高 Cu 基催化剂的 LA 加氢活性和 GVL 的选择性，而且可以有效改善 催化剂的稳定性。运用 XRD、UV-Vis 漫反射和 TEM 等表征手段研究表明，Cu-Au 双金属 催化剂的优异催化性能与催化剂表面 Cu-Au 合金纳米粒子的形成有关，这种合金的形成有 利于提高催化剂性能，并减缓纳米粒子在反应过程中的聚集速度。 关键词：物理化学；Cu-Au 合金；乙酰丙酸；γ-戊内酯；加氢 中图分类号：O643 15 Gas-Phase Hydrogenation of Levulinic Acid to γ-Valerolactone over Cu-Au Bimetallic Catalysts Huang Ying, Wang Yanan, Zheng Xinlei, Zheng Jianwei, Duan Xinping, Lin Haiqiang, Yuan Youzhu* 20 25 30 35 40 (State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, National Engineering Laboratory for Green Chemical Productions of Alcohols-Ethers-Esters, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, FuJian XiaMen 361005) Abstract: A series of SBA-15 supported Cu-Au bimetallic catalysts were prepared using an approach of adsorption-NaBH4 reduction for vapor phase hydrogenation of levulinic acid (LA) to γ-valerolactone (GVL). The catalyst structure was studied by means of XRD, UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy and TEM. The results indicated that the addition of small amount of Au into Cu catalysts can not only significantly enhance the LA hydrogenation activity, but also effectively improve the stability of the catalysts. The superior performance of Cu-Au catalysts is related to the formation of Cu-Au alloy, which is beneficial for enhancing the catalytic performance and retarding the agglomeration of bimetallic nanoparticles in the process of hydrogenation reaction. Keywords: Physical chemistry; Cu-Au alloy; Levulinic acid; γ-Valerolactone; Hydrogenation 0 引言 在石油资源逐渐匮乏，环境污染日益严重的今天，生物质资源作为唯一可再生的碳资源 正受到越来越多的关注。乙酰丙酸（LA）是六碳糖酸性水解的主要产物，可从生物质资源 中大规模制备，廉价易得，且同时含有羰基、α-氢和羧基等多个官能团，反应性高，被认 为是合成各种轻化工产品的基本原料。其中，LA 的加氢产物 γ-戊内酯（GVL）是一种便 于储存和运输且环境友好的基础化合物，不仅可用作燃料添加剂，而且可进一步转化为多种 高附加值的化学品、生物燃料以及液体运输燃油等[1-3]，被认为是最具潜力的一个可再生平 台分子[4]。文献虽已报道均相 Ru 基催化剂可获得较高的 GVL 收率[5]，但产物和催化剂不易 分离，尤其是对于高沸点的 GVL（480?481 K）而言，通过