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基于分子动力学模拟探究氧化锌团簇高压相变机制

一、引言

1.1研究背景与意义

氧化锌（ZnO）作为一种重要的宽禁带直接带隙半导体材料，凭借其独特的物理和化学性能，在众多领域展现出了广泛的应用前景。在光电子学领域，由于其具有较高的激子束缚能（约60meV）和良好的光电特性，被广泛应用于发光二极管（LED）、激光二极管等光电器件的制造。在电子学领域，氧化锌因其优异的电学性能，如高电子迁移率等，可用于制备场效应晶体管、传感器等电子元件。在磁学领域，通过适当的掺杂和制备工艺，氧化锌可表现出一定的磁性，有望应用于磁存储和自旋电子学等领域。在光化学领域，氧化锌的光催化性能使其在环境净化、光解水制氢等方面具有潜在的应用价值。此外，在生物医学领域，纳米氧化锌由于其特殊的尺寸效应和生物相容性，可用于生物成像、药物载体等；在陶瓷材料领域，氧化锌作为一种重要的添加剂，可改善陶瓷的烧结性能、机械性能和电学性能等。

材料的性能与其结构密切相关，而高压作为一种重要的极端条件，能够显著改变材料的原子排列和电子结构，从而诱导材料发生相变，产生新的物理性质和功能。研究氧化锌的高压相变行为，对于深入理解其结构与性能之间的关系，以及开发新型的氧化锌基材料具有至关重要的意义。一方面，通过研究高压下氧化锌的相变机制，可以揭示材料在极端条件下的结构演化规律，为材料的理论研究提供重要的实验和理论依据。另一方面，高压相变可能会赋予氧化锌材料新的性能，如更高的硬度、电导率、光学非线性等，这些新性能有望拓展氧化锌在高压电子学、高压光学、超硬材料等领域的应用。例如，在高压下氧化锌可能转变为具有更高对称性和密度的结构，这种结构变化可能导致其电学和光学性能的显著改变，从而为开发新型的高压传感器、光电器件等提供可能。此外，对于氧化锌团簇而言，由于其尺寸小、比表面积大，表面原子比例高，表面效应和量子尺寸效应显著，使得其高压相变行为与块体材料存在明显差异。研究氧化锌团簇的高压相变，不仅可以丰富对纳米材料高压行为的认识，还可能发现一些独特的物理现象和性质，为纳米材料的设计和应用提供新的思路。

1.2研究目的

本研究旨在利用分子动力学模拟方法，深入探究氧化锌团簇在高压作用下的相变机制。通过构建不同表面形貌的氧化锌团簇模型，系统研究其在高压加载过程中的结构演变、原子动力学行为以及能量变化等，从而揭示氧化锌团簇高压相变的微观机理。具体而言，主要包括以下几个方面：首先，明确不同表面形貌的氧化锌团簇在高压下的相变路径和相变压力，分析表面形貌对相变行为的影响规律；其次，研究相变过程中原子的迁移、键长和键角的变化，以及团簇的对称性和有序性的改变，从原子尺度上理解相变的本质；再者，探讨高压相变对氧化锌团簇电子结构和光学、电学等物理性质的影响，建立结构与性能之间的内在联系；最后，通过本研究，为新型氧化锌半导体材料的设计和开发提供理论指导，推动氧化锌材料在光电子、能源、传感器等领域的应用发展。

1.3国内外研究现状

在氧化锌团簇高压相变的研究领域，国内外学者已开展了大量的实验和理论模拟工作。实验方面，主要通过高压同步辐射X射线衍射、拉曼光谱、光致发光光谱等技术手段，对氧化锌材料在高压下的结构和性能变化进行研究。例如，有研究利用高压同步辐射X射线衍射技术，精确测量了氧化锌块体材料在高压下的晶格参数变化，确定了其从纤锌矿结构到岩盐矿结构的相变压力和相变过程中的结构演变细节。拉曼光谱则被广泛用于探测高压下氧化锌材料的声子模式变化，从而推断其结构相变情况。光致发光光谱研究揭示了高压对氧化锌光学性质的影响，如发光峰的位移和强度变化等。然而，由于实验条件的限制，对于氧化锌团簇，尤其是小尺寸团簇的高压实验研究相对较少，且实验测量往往只能获得宏观平均信息，难以深入到原子尺度探究相变的微观机制。

在理论模拟方面，分子动力学模拟和第一性原理计算是两种常用的方法。第一性原理计算基于量子力学原理，能够精确计算材料的电子结构和物理性质，但计算量巨大，通常只能处理较小体系。一些研究利用第一性原理计算，对氧化锌的高压相变进行了深入研究，预测了一些新的高压相结构，并分析了其稳定性和电子性质。分子动力学模拟则以牛顿运动定律为基础，通过对原子间相互作用的描述，模拟原子的运动轨迹，从而研究材料的结构和动力学行为。它能够处理较大的原子体系，适用于研究氧化锌团簇的高压相变过程。已有研究采用分子动力学模拟方法，对不同维度的氧化锌纳米材料，如二维的纳米片、一维的纳米线和纳米棒的高压相变进行了研究，发现它们在高压下都存在五近邻的中间结构。然而，对于零维的氧化锌团簇，其高压相变机制尚未完全明确，不同表面形貌的氧化锌团簇在高压下的行为差异也有待进一步系统研究。此外，目前的研究大多集中在单一因素对氧化锌团簇高压相变的影响，缺乏对多种因素综合作用的深