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甲烷催化氧化制甲醛反应机理研究
目录
文档概述．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．3
1.1研究背景与意义．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．4
1.1.1甲醛的工业应用及重要性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．5
1.1.2甲烷资源利用的紧迫性．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．8
1.1.3催化氧化制甲醛的优势．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．9
1.2国内外研究现状．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．10
1.2.1甲烷催化氧化研究进展．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．12
1.2.2甲醛选择性催化氧化研究现状．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．16
1.2.3脱氧路径研究动态．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．18
1.3研究目标与内容．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．21
1.3.1主要研究目标．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．23
1.3.2具体研究内容．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．24
1.4研究方法与技术路线．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．27
1.4.1实验研究方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．28
1.4.2计算模拟方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．29
1.4.3技术路线图．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．33
实验部分．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．34
2.1实验原料与试剂．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．36
2.1.1甲烷气源规格．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．39
2.1.2氧气来源及纯度．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．42
2.1.3催化剂制备试剂．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．46
2.2催化剂制备与表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．47
2.2.1催化剂合成方法．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．48
2.2.2催化剂结构表征．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．50
2.2.3催化剂显微结构分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．51
2.3催化反应实验．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．53
2.3.1反应装置及流程．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．54
2.3.2反应条件优化．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．55
2.4产物分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．59
2.4.1气相色谱分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．60
2.4.2前驱体检测．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．62
2.5催化性能评价．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．64
结果与讨论．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．68
3.1催化剂结构与性能的关系．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．69
3.1.1催化剂表面活性位点分析．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．72
3.1.2催化剂活性相的确定．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．73
3.2甲烷催化氧化制甲醛反应机理．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．．74
3.2.1甲烷吸附
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