CO2与CH4溶解出溶规律研究.doc

CO_2与CH_4溶解/出溶规律研究 全球碳循环过程中,COsub2/sub与烃类气作为其核心载体,是有机碳与无机碳转换的关键节点,广泛分布于地层、大气及生物体内。在地层条件下,除已形成的COsub2/sub与烃类气气藏外,更多COsub2/sub与烃类气以水溶相存在于地层水中,并随地层水在地层中运移。此外,在天然气藏开发及地质碳封存研究中,COsub2/sub与烃类气在地层水中的溶解度对天然气藏地质储量和COsub2/sub地质封存丰度评估不可或缺。 因此,COsub2/sub与烃类气在地层水中溶解、出溶随温压变化规律是天然气藏运移成藏、开发及地质碳封存研究的重要基础。本次研究通过自主设计,开发了“高温高压多相综合测试仪”和“高温高压流体溶解度综合测试仪”,设备极限温压条件为0sup2/sup00℃、0sup2/sup00MPa,数据采集最小周期0.5s/次,满足了地层温压条件测试需求。由于烃类气主要成分为CHsub4/sub,为探索其基本规律,故以CHsub4/sub代替烃类气开展相关实验,后续工作中将进一步探讨不同烃类气组分对其溶解出溶规律的影响。 本次研究开展了40sup2/sup00℃、5sup2/sup00MPa温压范围内COsub2/sub与CHsub4/sub单相、混相在纯水和地层水中溶解、出溶试验。为了更好的理解、解释COsub2/sub与CHsub4/sub溶解出溶规律与机理,在溶解出溶实验之前进行了不同温压条件下COsub2/sub与CHsub4/sub流体性质和相态试验。通过994次试验测试,得到相态、流体性质实验数据点6116个,溶解、出溶1692个实验数据,试验结果显示,COsub2/sub与CHsub4/sub溶解出溶规律取决于其流体性质随温压变化规律,而流体性质受控于相态分布。 最后,以莺歌海盆地与塔里木盆地天然气藏为例,探讨了COsub2/sub与CHsub4/sub流体性质、相态、溶解出溶随地层温压变化规律在天然气成藏、开发及COsub2/sub地质封存研究中的应用。主要的结论和认识如下:（1）COsub2/sub、CHsub4/sub、COsub2/sub+CHsub4/sub密度随压力增加而增加,随温度增加而减小,低压时压力对密度影响较温度大,高压时温度对密度影响更大。COsub2/sub、CHsub4/sub、COsub2/sub+CHsub4/sub体积偏差因子随压力增加先减小后增加,中低压区间体积偏差因子随温度增加而增加,高压区域体积偏差因子随温度增加而减小。 COsub2/sub、CHsub4/sub、COsub2/sub+CHsub4/sub体积系数、压缩系数随压力增加而单调递减,随温度增加而增加,高压环境下,温度几乎不再影响体积系数和压缩系数。COsub2/sub+CHsub4/sub混相流体性质随温压变化规律与其单相一致,且混相流体性质参数值位于单相流体性质参数所确定的区间内。随混相中CHsub4/sub组分摩尔分数增加,COsub2/sub+CHsub4/sub各性质向CHsub4/sub流体性质靠拢,相反,则向COsub2/sub靠拢。 （2）修正了COsub2/sub与CHsub4/sub现有相图分布,将原“超临界态”细分为临界区和超临界态,气-临界区相变线由恒温线修正为P-T曲线,增加临界区-超临界态相变线。本次实验温压范围内,COsub2/sub相态包括:气态、液态、超临界态、气-液混相和临界区;CHsub4/sub相态为气态、超临界态和临界区;COsub2/sub+CHsub4/sub相态最为复杂,其相态有:气态、液态、超临界态、气-液混相、临界区、气-液-超临界混相、液-超临界混相。（3）临界温度之上,由于超临界态流体性质更接近于气态,COsub2/sub与CHsub4/subP-V曲线由分段函数转变为连续函数。 上、下临界线数学模型显示,0sup2/sup00℃温度范围内,COsub2/sub、CHsub4/sub上、下临界线呈发散状,临界区范围不断扩大。高温高压条件下,分压定理不再适用,COsub2/sub+CHsub4/sub临界区、超临界态全压定理计算结果与混相实测数据具有更高的契合度（偏差小于5%,主要偏差小于3%）,适用于混相相态分析。（4）COsub2/sub与CHsub4/sub在纯水中溶解时,溶解度随压力增加而增大,随温度增加,溶解度先减小后增大。 由于化学平衡与分子极性的存在,COsub2/sub在纯水溶解度远大于CHsub4/sub,多数情况下COsub2/sub溶解度为相同条件下CHsub4/sub的5sup1/sup0倍,低温、中低压时,纯水中COsub2/sub溶解度是CHsub4/sub的10sup2/sup0倍。COsub2/s